Dégradation des composés organiques volatils gazeux (COV) par un nouvel UV

May 17, 2023

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 11112 (2022) Citer cet article

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Dans cette étude, un procédé d'ozonation assistée par UV (UV/O3) pour la dégradation des émissions de COV avec une phase finale d'épuration a été mis en œuvre pour évaluer l'efficacité d'élimination du toluène et pour empêcher la libération d'intermédiaires polluants du procédé en une seule étape. La concentration de toluène à l'entrée et la tension appliquée ont été modifiées afin d'étudier plusieurs conditions de fonctionnement. Les résultats ont mis en évidence qu'à une concentration d'entrée plus élevée, la réduction du toluène était plus faible, tandis que l'augmentation de la concentration d'ozone entraînait une augmentation de l'efficacité de la dégradation. L'étape supplémentaire de lavage à l'eau a amélioré la réduction des UV/O3 jusqu'à 98,5 %, en raison de la solubilisation de l'ozone et des sous-produits dans l'eau de traitement et, par conséquent, de l'oxydation supplémentaire des contaminants dans cette phase. Une capacité d'élimination maximale (ECmax) de 22,6 gm−3 h−1 a été atteinte avec l'UV/O3 + Scrubbing. Le système combiné a amélioré les performances et la stabilité par rapport au processus autonome (UV/O3) ainsi qu'une durabilité plus économique et environnementale.

Les émissions de composés organiques volatils (COV) sont devenues une préoccupation environnementale majeure en raison de leurs effets néfastes sur la santé et l'environnement1,2,3,4. Une exposition humaine prolongée aux émissions de COV (par exemple, substances aromatiques et aldéhydes) peut causer divers problèmes de santé tels que des troubles digestifs, rénaux, cardiaques et nerveux en cas d'ingestion, de contact avec la peau ou d'inhalation5,6. Les hydrocarbures aromatiques volatils, y compris le benzène, le toluène, l'éthylbenzène et le xylène (BTEX) sont classés comme toxiques, mutagènes et cancérigènes7,8,9. En raison de ces caractéristiques, les BTEX sont inclus dans les substances présentant la plus grande menace pour la santé humaine10,11.

Dans l'atmosphère, le rayonnement solaire déclenche la réaction des COV avec les oxydes d'azote, provoquant un smog photochimique et une pollution7,12,13. De par leur forte volatilité, les émissions de COV des différents secteurs industriels sont également responsables de nuisances olfactives parmi la population exposée. Depuis lors, la gestion des odeurs devient un enjeu prioritaire pour l'opérateur industriel en vue de se conformer à la réglementation et d'éviter les plaintes de la population riveraine14. L'industrie pétrochimique, les usines de production de peintures, d'adhésifs, de solvants, les opérations d'impression, ainsi que les usines de traitement des déchets et des eaux usées sont parmi les principales sources d'émissions anthropiques de BTEX15,16,17,18.

Les réglementations plus strictes en matière de pollution de l'air et les attentes plus élevées de la population concernant la qualité de l'air déclenchent la nécessité d'une gestion et d'un traitement efficaces de ces composés14,19. Dans cette optique, la communauté scientifique a focalisé l'attention sur le développement de solutions innovantes pour leur réduction20,21.

Les techniques de réduction actuellement appliquées pour le traitement des émissions de COV impliquent l'adsorption sur charbon actif, l'absorption, la biofiltration et la combustion thermique ou catalytique22,23,24. Les inconvénients de ces solutions conventionnelles comprennent le transfert de contaminants vers d'autres phases, des traitements biologiques inefficaces en raison des fluctuations de charge et la présence de métabolites secondaires récalcitrants et toxiques25,26,27. Pour surmonter les limitations des procédés conventionnels, de nombreuses recherches se concentrent sur les procédés d'oxydation avancés (AOP) pour l'abattement des COV. Ces processus reposent sur les effets des radicaux hydroxyle - des oxydants hautement réactifs - capables de dégrader une large gamme de composés organiques22,28,29.

L'ozonation assistée par irradiation ultraviolette (UV/O3) est une méthode établie pour dégrader les COV récalcitrants et hydrophobes30,31. L'ozone a amélioré la capacité de dégradation du procédé combiné non seulement en raison de son pouvoir d'oxydation élevé, mais également par la formation d'oxydants puissants tels que les radicaux hydroxyle et oxyde32.

L'objectif de ce travail était d'évaluer les performances du procédé d'ozonation assistée par UV (UV/O3) pour favoriser la dégradation des COV. Le toluène a été identifié comme composé cible pour les activités expérimentales. Une nouvelle configuration avec une phase d'épuration supplémentaire est proposée et évaluée pour améliorer l'efficacité d'élimination et pour empêcher la libération d'intermédiaires polluants du procédé en une seule étape.

L'ozone a été produit par l'irradiation de l'air avec les lampes UV. La photolyse/irradiation de l'ozone conduit alors à la formation de radicaux hydroxyles33. La présence de vapeur d'eau irradiée aux UV génère également des radicaux supplémentaires34. Cependant, l'irradiation supplémentaire de l'ozone conduit à la plus grande contribution des radicaux hydroxyle. Différentes études ont évalué les performances de l'oxydation du toluène par UV/O3, en faisant varier différents paramètres opérationnels, y compris la concentration d'entrée, la concentration d'ozone, le débit de gaz et l'humidité, en utilisant des lampes UV et des générateurs d'ozone séparés3,35. Ces études suggèrent que le procédé UV/O3 est une technologie appropriée dans le but de dégrader le toluène. Le principal inconvénient de l'application du traitement UV/O3 est la formation de sous-produits indésirables résultant de l'irradiation UV et de l'oxydation de l'ozone16. Étant donné que la plupart des sous-produits formés par l'oxydation du toluène ont une solubilité élevée dans l'eau, l'intégration avec un lavage humide à bulles d'air conventionnel a soutenu un effet synergique. L'étape de lavage à l'eau a permis de surmonter la principale limitation du système autonome, concernant principalement le rejet de sous-produits indésirables dans l'atmosphère et la forte consommation d'énergie34,36. Les procédés d'oxydation avancés (AOP) et les procédés biologiques favorisent l'oxydation des polluants organiques, favorisant leur conversion en composés inoffensifs et inodores. L'intégration de procédés en cabine est suggérée pour augmenter la traitabilité des COV24. L'influence de différents paramètres opérationnels sur l'élimination du toluène a été analysée pour définir et évaluer les performances des systèmes étudiés.

La figure 1 illustre l'effet de l'augmentation de la concentration en entrée sur la dégradation du toluène respectivement pour le système UV-Ozone (UV/O3) et le système combiné (UV/O3 + S), sous différents dosages d'ozone.

Influence de la concentration de toluène à l'entrée sur l'efficacité d'élimination (RE) sous différents dosages d'ozone en appliquant le système UV/O3 (a) et le système UV/O3 + S (b).

En appliquant la dose d'ozone la plus faible, le système UV/O3 n'a pas soutenu une élimination efficace du toluène pour les concentrations d'entrée les plus élevées. Les systèmes combinés ont atteint, avec le même dosage d'ozone, des efficacités d'élimination supérieures à 80 % pour toutes les concentrations d'entrée étudiées. Des éliminations allant jusqu'à 99 % ont été obtenues avec le système à deux étapes. Les performances supérieures du système combiné peuvent être attribuées au fait que la phase de lavage a favorisé la solubilisation de l'ozone et des sous-produits associés dans la phase liquide ; l'ozone résiduel dans l'eau de traitement a effectué une oxydation supplémentaire des contaminants transférés dans cette phase.

Sur la figure 2 sont rapportés les résultats en termes d'ozone résiduel.

Influence de la concentration d'entrée de toluène sur l'ozone résiduel (RO) sous différents dosages d'ozone en appliquant le système UV/O3 (a) et le système UV/O3 + S (b).

Avec l'augmentation des concentrations, les pourcentages d'ozone résiduel ont tendance à diminuer. Avec un dosage d'ozone de 31,68 mg min-1 et une concentration de toluène à l'entrée de 600 ppm, l'ozone résiduel est inférieur à 3 % pour le procédé combiné. La présence de la phase de lavage a en effet favorisé une réduction efficace de l'ozone résiduel. Cet effet s'est avéré plus appréciable à des concentrations d'entrée plus faibles. Pour tous les dosages d'ozone étudiés, à 450 et 600 ppm, l'ozone résiduel était inférieur à 10 % pour les deux systèmes étudiés.

La concentration d'ozone a résulté en fonction de la tension appliquée. Une augmentation de la tension appliquée a entraîné, évidemment, une augmentation de la dose d'ozone. En allumant 1 lampe, une production d'ozone correspondante de 31,7 mg min-1 a été obtenue. Avec 2 lampes allumées, on a obtenu un dosage d'ozone égal à 44,16 mg min-1. Cependant, l'augmentation du dosage d'ozone en passant de 3 à 4 lampes a entraîné l'augmentation du dosage d'ozone de 49,2 à 52,8 mg min-1. La tendance à l'augmentation n'était donc pas linéaire en raison de la configuration des lampes dans le réacteur. Les deux lampes du centre résultaient directement investies par le flux d'air, mais les deux autres situées respectivement en partie haute et basse du réacteur recevaient moins de flux d'air et, par conséquent, contribuaient moins à la production d'ozone.

Sur la figure 3 sont rapportés les résultats en termes de réduction de toluène (ppm) faisant varier le dosage d'ozone, pour différentes concentrations d'entrée.

Influence du dosage d'ozone sur la réduction de toluène sous différentes concentrations d'entrée en appliquant le système UV/O3 (a) et le système UV/O3 + S (b).

La réduction maximale de toluène pour le système UV/O3 à 100 ppm a été atteinte pour la dose maximale d'ozone et a donné un résultat égal à 102 ± 4 ppm ; dans les mêmes conditions, le système combiné supportait une élimination du toluène de 110 ± 4 ppm. Pour une concentration en entrée de 150 ppm, l'analyse de la diminution de la concentration en toluène a mis en évidence le même comportement. À une concentration d'entrée de 200 à 250 ppm, l'effet de l'augmentation de l'ozone fourni a commencé à être plus appréciable. Dans le même temps, la combinaison avec l'unité de lavage semblait favoriser une amélioration des performances, pour chaque dose d'ozone. À une concentration de toluène d'entrée de 450 ppm, le toluène éliminé pour la dose d'ozone la plus faible était égal à 143 ± 5 ppm pour le procédé en une seule étape, tandis que la valeur fournissant la dose d'ozone maximale atteignait 174 ± 4 ppm. Le système combiné a permis d'obtenir une élimination de toluène de 195 ± 6 ppm pour une tension appliquée produisant 52,8 mg min-1 d'ozone.

Avec l'augmentation de la concentration à l'entrée, en appliquant les doses d'ozone les plus élevées (44,16 et 52,80 mg min-1), il a été observé que le système autonome mettait toujours en évidence une efficacité d'élimination considérablement réduite pour les concentrations d'entrée de toluène les plus élevées. Cet effet pourrait être probablement attribuable à l'accumulation de toluène et à l'insuffisance simultanée d'oxydants pour favoriser la dégradation. La réaction suivante, aboutissant à la minéralisation en dioxyde de carbone, n'a pas été favorisée en raison de la limitation en termes de radicaux hydroxyles37,38. Dans ce cas, le processus de lavage a assuré un transfert plus élevé d'ozone dans la phase liquide en raison de la forte solubilité de ces composés dans l'eau24.

La présence d'ozone et de toluène n'ayant pas réagi a été attribuée à la vitesse de réaction plus rapide de l'ozone avec les radicaux hydroxyles (5,3 × 10–11 cm3 molécule−1 s−1) par rapport à la réaction de l'ozone avec le toluène (1,2 × 10–20 cm3 molécule− 1 s−1)39,40. L'excès d'ozone peut piéger les radicaux hydroxyle, qui ont réagi avec l'O3 au lieu du toluène. Ces conditions ont probablement conduit à la dégradation incomplète des polluants. A des concentrations élevées d'ozone, on peut également observer une réaction limitante des UV avec l'ozone pour la production de radicaux. Une concentration d'ozone plus élevée a limité la quantité de radicaux hautement réactifs et a conduit à la formation de radicaux moins réactifs, comme cela a également été observé par40,41. D'autres réactions Ox-HOx de second ordre, en effet, pourraient également se produire à des concentrations élevées d'ozone, réduisant le taux d'oxydation42.

Pour les concentrations d'entrée les plus faibles, l'augmentation de la dose d'ozone n'a pas significativement affecté la réduction du toluène. De plus, les résultats du processus autonome sont assez similaires aux résultats des systèmes combinés.

L'élimination du toluène a augmenté avec l'augmentation de la charge d'entrée de toluène par rapport à ce qui a été observé pour une dose d'ozone de 31,68 mg min-1 dans le réacteur à un étage. Les résultats observés dans ces conditions peuvent être probablement dus à un effet d'accumulation de toluène dans le réacteur. L'élimination maximale du toluène a été atteinte pour une dose d'ozone de 52,8 mg min-1 dans le système à deux étages et a donné un résultat égal à 483 ± 51 ppm. Pour les mêmes paramètres opérationnels, le résultat atteint par le système à un étage n'était que de 283 ± 47 ppm. L'ozone et les oxydants dans la phase aqueuse ne représentent pas un facteur limitant pour le processus d'oxydation dans les systèmes combinés, différemment selon les conditions observées dans le processus en une seule étape.

Une plus grande quantité d'ozone a fourni une plus grande quantité d'oxydants pour une élimination plus efficace des polluants. Sur la base des données expérimentales, pour les concentrations d'entrée de toluène les plus faibles, l'effet de l'augmentation de la dose d'ozone dans l'oxydation du toluène s'est avéré marginal. Cette condition peut être attribuée au fait que l'oxydation du toluène par les radicaux hydroxyle était le mécanisme prédominant dans le procédé dans ces conditions. D'autre part, pour des concentrations d'entrée plus élevées, les réactions des oxydants avec le toluène ont prévalu comme principales voies de réaction.

L'oxydation du toluène se produit dans la masse gazeuse et donc, en plus des radicaux hydroxyles, l'oxygène radicalaire est également l'une des principales causes de décomposition. Selon la littérature, dans le procédé UV/O3, l'acide formique, l'acide acétique, l'alcool benzylique, le benzaldéhyde, le p-crésol, l'hydroquinone et l'acide benzoïque ont été observés comme principaux sous-produits. Par conséquent, les voies de transformation correspondantes impliquent que le toluène réagisse rapidement avec les espèces oxygénées pour générer des acides qui peuvent ouvrir le cycle aromatique et convertir le toluène en un intermédiaire moins réactif et moins toxique à structure linéaire.

Dans la Fig. 4, il a été comparé la capacité d'élimination des deux systèmes étudiés à la charge d'entrée en vue de comparer les performances du système UV/O3 et du système combiné.

Charge d'entrée (IL) comparée à la capacité d'élimination (CE) en appliquant le système UV/O3 (a) et le système UV/O3 + S (b).

Les résultats ont mis en évidence des efficacités d'élimination soutenues par le procédé UV/O3 + S plus proches de la condition idéale d'élimination à 100 %. La comparaison entre les deux graphiques a montré que l'application de la dose minimale d'ozone dans le procédé combiné permet d'obtenir des efficacités de traitement supérieures à celles obtenues, toutes lampes allumées, avec le traitement en une seule étape. En augmentant la charge d'entrée, avec le système combiné, les capacités d'élimination sont restées proches de la condition idéale. Dans le procédé UV/O3, une réduction significative de l'élimination du toluène a été observée pour une charge d'entrée de toluène supérieure à 10 gm−3 h−1. Dans l'étape d'épuration à l'eau, en fait, une dégradation supplémentaire du toluène n'ayant pas réagi était due à l'absorption dans la phase aqueuse et à la réaction avec les radicaux hydroxyle provenant de la décomposition de l'ozone. Le processus de lavage a fourni un lieu pour le contact et l'oxydation par les radicaux hydroxyles dans la phase liquide, comme indiqué sur la figure 5. De plus, le lavage a augmenté la consommation d'ozone et réduit les émissions d'ozone d'échappement.

Représentation schématique du processus d'oxydation avancé couplé à un lavage humide pour l'élimination des COV des installations industrielles et environnementales.

La dégradation du toluène en phase gazeuse par irradiation UV avec ozonation a en effet été étudiée et comparée au procédé amélioré par une étape supplémentaire de lavage. L'augmentation de la concentration de toluène à l'entrée a entraîné une baisse de l'efficacité d'élimination pour le procédé en une seule étape. Le mécanisme principal du processus était l'oxydation du toluène par les radicaux hydroxyles. La phase supplémentaire de lavage à l'eau a facilité la poursuite de la dégradation du toluène et augmenté la consommation d'ozone. Le procédé UV/O3 a soutenu une élimination efficace du toluène pour une concentration d'entrée inférieure à 200 ppm, avec 1 lampe allumée. Pour des concentrations plus élevées, une tension plus élevée est nécessaire pour obtenir une élimination adéquate. À toutes les concentrations de toluène étudiées, l'efficacité d'élimination augmentait à mesure que le nombre de lampes allumées et, par conséquent, l'ozone fourni au système augmentaient. Le procédé combiné a permis d'atteindre des efficacités d'élimination plus élevées. Pour des concentrations d'entrée de 100 à 150 ppm, l'élimination était supérieure à 95 %, même avec une seule lampe allumée. Dans le procédé intégré UV/O3 + S, la capacité d'élimination avec 1 lampe allumée s'est avérée pour toutes les conditions étudiées supérieure à l'élimination du procédé UV/O3 appliquant un éclairage à 4 lampes. L'ozone résiduel résultant du traitement UV/O3 peut être facilement utilisé pour la poursuite de la dégradation des composés non complètement oxydés dans la première phase du procédé, du fait de la forte solubilité dans l'eau des sous-produits d'oxydation, ozone compris. De ce point de vue, l'étape supplémentaire d'épuration par voie humide favorisait une dégradation plus durable du toluène, tant d'un point de vue environnemental qu'économique. Il peut être possible non seulement d'améliorer significativement les performances du procédé, en valorisant le haut pouvoir oxydant des radicaux hydroxyles libérés dans l'eau, mais également de réduire l'émission de sous-produits gazeux dans l'atmosphère.

Le toluène (CAS n° 108-88-3) a été acheté auprès de Sigma Aldrich avec une pureté de 99,9 % et utilisé pour la génération du flux gazeux synthétique. Iodure de potassium (CAS n° 7681-11-0, VMR Chemicals), acide sulfurique (CAS n° 7664-93-9, Carlo Erba), pâte d'amidon (CAS n° 9005-84-9, Carlo Erba Reagent) et sodium thiosulfate (CAS n° 10122-17-7, Carlo Erba Reagents) ont été utilisés pour la détermination de la concentration d'ozone.

Des études de recherche ont été menées au Laboratoire de la Division de Génie de l'Environnement Sanitaire (SEED) du Département de Génie Civil de l'Université de Salerne, en utilisant une installation pilote composée d'un système de génération du flux gazeux synthétique contaminé, l'UV/ Réacteur O3 et l'unité de lavage. La figure 6 montre le schéma du montage expérimental. Les plantes ou parties de plantes n'ont pas été directement impliquées dans l'étude.

Schéma du dispositif expérimental.

La génération du courant gazeux synthétique contaminé a été obtenue par un débit dosé d'air comprimé exempt d'huile forcé à passer à travers une bouteille de Woulff contenant du toluène pur. Cette vapeur concentrée a été diluée à la concentration attendue avec de l'air comprimé saturé d'eau sans huile (Wang et al., 2013). Le contrôle de la température était assuré par un bain thermostatique maintenu à 28 °C ± 10 °C (Lab Instruments). L'air humidifié et l'air riche en toluène sont ensuite fusionnés dans une tubulure avant d'entrer dans le réacteur.

Le réacteur UV/O3 a été développé par le groupe de recherche SEED et consiste en un photoréacteur en acier composé d'un corps central (longueur 48,6 cm × hauteur 33,7 cm × largeur 17,8 cm), qui contient quatre lampes UV génératrices d'ozone (PROCOMAT) caractérisé par une longueur d'onde de 185 nm, et deux capots pyramidaux tronqués (hauteur 25 cm). Chaque lampe a une puissance nominale de 14 watts et une longueur de 28,7 cm. Le volume utile du réacteur est de 77˙600 cm3. Une étape supplémentaire de lavage à l'eau a également été étudiée. L'air de sortie du réacteur en acier inoxydable a été forcé dans un réacteur en verre de 1 L avec 0,5 L d'eau déminéralisée et distribué par un diffuseur d'air.

Les analyses ont été effectuées en 3 points, identifiés comme S1, S2 et S3 et représentant les flux de gaz d'entrée et de sortie des systèmes étudiés.

Deux configurations ont été analysées pour chaque essai, l'oxydation UV/O3 et le système amélioré avec l'unité de lavage. Pour chaque configuration, différents tests ont été réalisés en modifiant les principaux paramètres opérationnels. Le débit d'air humidifié a été fixé à 15 Lmin-1 et l'air enrichi en toluène a été modifié pour atteindre les concentrations d'entrée souhaitées. La concentration minimale à l'entrée était de 100 ppm sur la base de la limite d'exposition recommandée établie par l'Institut national de la sécurité et de la santé au travail43. La dose d'ozone variait en fonction du nombre de lampes allumées.

Avant chaque essai, le réacteur et les lampes ont été nettoyés par purge à l'air pur pendant 15 min.

La concentration de toluène dans la phase gazeuse a été mesurée à l'aide d'un GC-PID (Photoionization Detector, Tiger, Ion Science).

L'ozone produit et l'ozone résiduel des procédés autonomes et combinés ont été mesurés à l'aide de la méthode standard 2350E 106 (méthode semi-batch de la demande/exigence d'ozone).

où : V est le volume de thiosulfate utilisé pour le titrage chimique ; N est la normalité ; t est le temps en minutes.

Des études de performance ont été réalisées en analysant les effets de la variation de la concentration de toluène à l'entrée et du dosage d'ozone.

La concentration de toluène a été modifiée en ajustant le débit d'air sortant de l'évaporateur de toluène, qui entre dans le réacteur. La production d'ozone dépendait du nombre de lampes allumées. Chaque lampe a un potentiel égal à 34 V. Les performances des procédés étudiés ont été évaluées à travers les paramètres suivants : efficacité d'élimination (RE), capacité d'élimination (EC) par rapport à la charge d'entrée (IL) et à l'ozone résiduel (RO).

où : Ci et Co désignent respectivement les concentrations d'entrée et de sortie de toluène en ppm ; Q est le débit d'air ; V est le volume du réacteur ; O3,P et O3,R sont l'ozone produit et résiduel.

Les données élaborées au cours de la présente étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Les activités de recherche ont été partiellement financées par les projets FARB (300393FRB18NADDE, 300393FRB19NADDE, 300393FRB20NADDE, 300393FRB19ZARRA et 300393FRB20ZARRA) de l'Université de Salerne. Le Scholarship Grant and Sandwich Program (DOST-ERDT MS) de l'Université des Philippines-Diliman et l'Engineering Research and Development for Technology (ERDT) sont reconnus pour la bourse de mobilité de Jose R. Comia Jr.. Les auteurs remercient avec gratitude Paolo Napodano et Stella Peduto pour la coopération et l'aide précieuse apportée au cours de l'activité de recherche.

SEED—Division de génie sanitaire environnemental, Département de génie civil, Université de Salerne, Via Giovanni Paolo II, 132, 84084, Fisciano, Salerne, Italie

G. Oliva, V. Senatore, T. Zarra, V. Belgiorno & V. Naddeo

Département de génie environnemental, Université des Philippines, Diliman, Quezon City, Metro Manila, Philippines

JR Comia Jr & F. Arbalétriers

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GO : Enquête, Méthodologie, Analyse formelle, Conservation des données, Rédaction—ébauche originale, Rédaction—révision et édition. JRCJ : Enquête, Méthodologie, Analyse formelle, Conservation des données, Rédaction—ébauche originale, Rédaction—révision et édition. VS : analyse formelle, conservation des données, rédaction : révision et édition. TZ : Méthodologie, conservation des données, rédaction—révision et édition, acquisition de financement. FB : analyse formelle, rédaction—révision et édition. VB : Rédaction—révision et édition, acquisition de financement. VN : Méthodologie, Rédaction—révision et édition, Acquisition de financement.

Correspondance à G. Oliva.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Oliva, G., Comia, JR, Senatore, V. et al. Dégradation des composés organiques volatils gazeux (COV) par une nouvelle technologie UV-ozone. Sci Rep 12, 11112 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0

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Reçu : 10 janvier 2022

Accepté : 02 juin 2022

Publié: 30 juin 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0

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