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Nature Communications volume 13, Numéro d'article : 5115 (2022) Citer cet article

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Une compréhension incomplète des sources d'aérosols organiques secondaires (AOS) entraîne une grande incertitude à la fois dans la gestion de la qualité de l'air et dans l'évaluation du changement climatique. Les réactions chimiques se produisant dans la phase aqueuse atmosphérique représentent une source importante de masse de SOA, mais les effets des émissions anthropiques sur le SOA aqueux (aqSOA) ne sont pas bien limités. Ici, nous utilisons des empreintes isotopiques à double carbone spécifiques à un composé (δ13C et Δ14C) de molécules dominantes d'aqSOA, telles que l'acide oxalique, pour suivre les sources de précurseurs et les mécanismes de formation d'aqSOA. Le fractionnement substantiel stable des isotopes du carbone des molécules d'aqSOA fournit des preuves solides d'un traitement approfondi en phase aqueuse. Contrairement au paradigme selon lequel ces composés aqSOA sont en grande partie biogéniques, les répartitions des sources à base de radiocarbone montrent que les précurseurs fossiles ont produit plus de la moitié des molécules aqSOA. De grandes fractions d'aqSOA d'origine fossile contribuent considérablement à la charge totale d'aérosols organiques solubles dans l'eau et ont donc un impact sur les projections de la qualité de l'air et du forçage radiatif anthropique. Nos résultats révèlent l'importance des émissions fossiles pour l'aqSOA avec des effets sur le climat et la qualité de l'air.

L'aérosol organique (OA) est le composant dominant de la masse atmosphérique de particules fines1. La majorité de l'OA est secondaire (SOA), formée dans l'atmosphère à partir de l'oxydation des gaz précurseurs2. La plupart des SOA sont composés de composés oxygénés et hygroscopiques, ce qui a des effets nocifs sur la santé respiratoire et des effets importants et incertains sur le forçage radiatif atmosphérique3. Cependant, les modèles mondiaux actuels sous-estiment généralement l'ampleur, la distribution et la dynamique de l'AOS, ce qui suggère une compréhension limitée de leurs sources et de leurs processus de formation4. Un nombre croissant d'études de modélisation et expérimentales indiquent que les réactions chimiques aqueuses se produisant dans les gouttelettes nuageuses et les aérosols humides sont une importante voie manquante pour la formation de SOA2,3,4,5,6,7,8. La formation aqueuse de SOA (aqSOA) implique souvent des effets mixtes d'émissions anthropiques et biogéniques2, 3. La mesure dans laquelle l'aqSOA est contrôlable ou "naturel" est un sujet important de recherche en cours pour les problèmes de qualité de l'air et de climat2, 3. Cependant, les processus chimiques aqueux mal compris et la complexité des interactions anthropiques-biogènes rendent toute conclusion ferme difficile à tirer2.

Dans les simulations de modèles, l'aqSOA est supposé dériver en grande partie des précurseurs biogéniques naturels, tels que les produits d'oxydation de l'isoprène3, 4, 8. Les précurseurs fossiles sont moins polaires et moins hydrophiles que les précurseurs biogéniques, diminuant ainsi la possibilité de partition vers la phase aqueuse et la formation ultérieure d'aqSOA9. Cependant, quelques études récentes en Asie de l'Est suggèrent que les précurseurs fossiles peuvent contribuer de manière substantielle à la formation d'aqSOA. Par exemple, une oxydation rapide en phase aqueuse des hydrocarbures aromatiques polycycliques émis par la combustion de combustibles fossiles a été observée dans la brume hivernale de Pékin et peut expliquer le SOA10 observé. Les estimations basées sur le radiocarbone attribuent environ 50 % des OA solubles dans l'eau aux sources fossiles dans l'exode de l'Asie de l'Est11, 12, contre <30 % en Europe, aux États-Unis et en Asie du Sud13,14,15,16,17,18. Néanmoins, sur la formation d'aqSOA, une estimation quantitative de la contribution fossile reste difficile, en grande partie en raison du manque d'outils techniques spécifiques et fiables pour suivre les sources et le mécanisme de formation d'aqSOA dans les aérosols ambiants.

Ici, nous tirons parti de l'avènement récent de l'empreinte isotopique à double carbone spécifique au composé (δ13C-Δ14C) des molécules d'aqSOA19 pour quantifier et caractériser les sources d'aqSOA et les processus chimiques atmosphériques. La teneur en Δ14C au niveau moléculaire des traceurs aqSOA fournira une contrainte directe sur leurs origines19, tandis que les empreintes digitales δ13C des traceurs moléculaires peuvent différencier divers processus/réactions atmosphériques20. La technique a été appliquée à l'acide oxalique purifié et à d'autres acides organiques abondants similaires (par exemple, l'acide glyoxylique). L'acide oxalique, qui représente probablement l'état d'oxydation le plus élevé de l'OA, a souvent été utilisé comme substitut du traitement aqueux dans les études en laboratoire et sur le terrain21,22,23. Les acides organiques qui ont des rapports O/C élevés (environ 1 à 2) font partie des composants SOA les plus abondants et sont des produits finaux clés dans l'oxydation photochimique en phase aqueuse de divers composés organiques volatils (COV) et intermédiaires tels que le glyoxal (Gly) et le méthylglyoxal (MeGly) dans les nuages ou les aérosols humides4, 5, 24, 25. , 26.

Nous avons utilisé un ensemble d'échantillons d'aérosols tout au long de l'année provenant d'un site récepteur régional (superstation de surveillance de l'environnement atmosphérique de Heshan, Fig. 1 supplémentaire) dans le sud de la Chine. Nous avons mesuré les composés aqSOA et leurs empreintes isotopiques δ13C-Δ14C au cours de deux phases contrastées du système de mousson d'Asie de l'Est, c'est-à-dire l'écoulement continental vis-à-vis des masses d'air de la mer de Chine méridionale (SCS) (Fig. 1). En combinant les compositions isotopiques à double carbone et d'autres indicateurs chimiques avec des paramètres météorologiques, nous élucidons la contribution relative des précurseurs d'aqSOA fossiles et de la biomasse et leurs processus d'évolution ultérieurs, et fournissons des preuves d'observation isotopiques ambiantes pour une grande formation d'aqSOA à partir d'émissions fossiles anthropiques. Enfin, la double caractérisation δ13C-Δ14C des molécules aqSOA est étendue à une couverture spatiale plus large de la Chine, ce qui confirme une contribution omniprésente de la transformation en phase aqueuse des précurseurs fossiles en aérosols organiques.

La profondeur optique moyenne des aérosols (AOD) à 550 nm de juin 2017 à mai 2018 sur la région de l'Asie de l'Est est indiquée. Les rétrotrajectoires moyennes de la masse d'air (BT) basées sur l'analyse de cluster HYSPLIT montrent deux voies de transport de masse d'air dominantes (ligne pointillée et flèches) : l'écoulement continental (62 % du total des clusters) et les masses d'air océaniques (38 % du total des clusters). Voir la Fig. 2 supplémentaire pour le BT de 72 h avec un intervalle de 6 h et la Fig. 3 supplémentaire pour la contribution relative du cluster. Les diagrammes à barres représentent les concentrations massiques d'aérosol carboné total [TCA = matière organique (OM) + carbone élémentaire (EC)], de WSIC anthropique [WSICanth = non-sel (nss) K+ + nss-SO42- + NH4+ + NO3− + nss-Cl−] et d'eau liquide aérosol (ALW). Les données AOD sont obtenues à partir des observations du spectroradiomètre imageur à résolution moyenne (MODIS) (https://giovanni.gsfc.nasa.gov/giovanni/). Les limites du littoral sur la carte proviennent des données cartographiques vectorielles gratuites de Natural Earth (https://www.naturalearthdata.com/). Les limites administratives de la carte proviennent des produits cartographiques du Centre national de géomatique de Chine (https://www.webmap.cn/).

Le site récepteur de Heshan présente un climat de mousson d'Asie de l'Est. L'air est contrôlé par la mousson continentale en hiver et la mousson océanique en été, respectivement (Fig. 1). Les trajectoires en arrière ont révélé que la masse d'air SCS propre dominait le bassin atmosphérique de juin à août 2017, tandis que l'écoulement continental rendu par les émissions anthropiques accrues des groupes de villes du delta de la rivière des Perles (PRD) dominait de septembre 2017 à mars 2018 (Fig. 1). Par conséquent, nous avons classé les échantillons de 2017-2018 en deux groupes en fonction de leurs régimes de transport de masse d'air distinctement différents (tableau supplémentaire 1), c'est-à-dire « fond côtier (n = 11) » et « écoulement continental (n = 21) » (voir la Fig. 2 supplémentaire pour les groupes de masse d'air et la Fig. 3 supplémentaire pour la contribution relative des groupes).

La composition chimique des aérosols au cours de la campagne a beaucoup varié selon les régimes de transport de masse d'air. Les concentrations de polluants en phase gazeuse (SO2, NO2, O3, CO) et les principaux composants de PM2,5 pendant l'écoulement continental étaient 2 à 5 fois plus élevées que pendant le fond côtier (tableau supplémentaire 2 et figure supplémentaire 4). La matière organique (OM) observée et les constituants inorganiques hydrosolubles anthropiques (WSICanth) (méthode supplémentaire 1) ont augmenté dans les échantillons d'écoulement continental, ainsi que la teneur en eau liquide en aérosol (ALW) associée aux composants d'aérosol hygroscopiques (méthode supplémentaire 2). Les concentrations de OM, WSICanth et ALW montrent une nette augmentation des échantillons d'écoulement continental avec des valeurs 3, 5 et 3 fois plus élevées que le fond côtier, respectivement (Fig. 1).

La composition moléculaire des diacides et des traceurs de traitement aqueux associés est compilée dans le tableau supplémentaire 3. Les rapports d'acide malonique à succinique (C3/C4) sont significativement plus élevés dans les échantillons de fond côtiers (1,5 ± 0,4) que l'écoulement continental (0,9 ± 0,3) (tableau supplémentaire 4). Étant donné que l'acide malonique est produit par oxydation photochimique de l'acide succinique dans l'atmosphère, cela indique que les aérosols de fond côtiers ont subi un vieillissement photochimique plus important27, 28. Le rapport du carbone organique soluble dans l'eau (WSOC) au carbone organique (WSOC/OC) est un autre indicateur du vieillissement photochimique atmosphérique29. Par exemple, les ratios WSOC/OC sont passés d'environ 40 % dans la région source d'Asie du Sud à environ 70 % dans le site récepteur de l'océan Indien en raison du vieillissement photochimique de l'OC pendant le transport atmosphérique à longue distance. peut exister.

L'absorption de précurseurs organiques gazeux solubles dans l'eau par les particules d'aérosols humides et le brouillard/les nuages, avec une transformation ultérieure de la phase aqueuse en composés moins volatils, pourrait être une voie importante pour la formation d'aérosols WSOC23, 26, 30, 31. La masse d'ALW était principalement entraînée par les sels inorganiques, en particulier par le nitrate et le sulfate31. Comme le montre la Fig. 5 supplémentaire, le puits de masse ALW était en corrélation avec les concentrations de WSICanth et les fractions de WSICanth dans les PM2,5 pendant la campagne. Le nitrate dans les échantillons d'écoulement continental affiche des concentrations 20 fois plus élevées que les échantillons de fond côtiers et représente près de la moitié du WSIC anthropique (Fig. 4 supplémentaire). Étant donné que le nitrate est plus hygroscopique que le sulfate30, de tels changements dans la composition des aérosols seraient un facteur dominant déterminant la teneur en ALW. Compte tenu de l'humidité relative élevée (HR%) (74 ± 9%; tableau supplémentaire 2) et des particules hygroscopiques abondantes (en particulier pour le nitrate particulaire) dans les échantillons d'écoulement continentaux, nous nous attendons à ce que les changements dans la répartition gaz-particules entraînés par l'augmentation de l'ALW aient pu améliorer la formation d'espèces aqSOA, telles que l'acide oxalique23, 26, 32. OC observé dans les échantillons d'écoulement continental que le fond côtier (tableau supplémentaire 4). L'observation dans l'écoulement continental de concentrations de précurseurs d'aqSOA plus élevées et de rapports WSOC/OC plus élevés est cohérente avec les processus de formation d'aqSOA. Pourtant, des preuves / informations plus précises et plus solides sont nécessaires pour donner un aperçu de la formation de l'aqSOA.

Les signatures δ13C reflètent à la fois les sources et le traitement atmosphérique. Les émissions provenant de différentes sources ont souvent des valeurs différentes de δ13C dans l'élément final. Une fois formée, la signature δ13C est alors influencée par les effets isotopiques cinétiques (KIE) lors des réactions/traitements atmosphériques15. Les aérosols secondaires issus de l'oxydation des gaz précurseurs due au KIE conduisent généralement à des valeurs de δ13C plus faibles dans les produits particulaires par rapport aux réactifs gazeux, tandis que le vieillissement des aérosols (c. des concentrations massiques et des signatures isotopiques à double carbone de l'acide oxalique au cours de l'observation toute l'année. Les valeurs de δ13C pour l'acide oxalique sont en moyenne de −24,6 ± 2,7‰ dans les échantillons d'écoulement continental et sensiblement plus enrichies en 13C dans les échantillons de fond côtier (−19,9 ± 2,3‰). Ce net contraste peut probablement être attribué à différentes sources d'émission et/ou traitement atmosphérique.

Les périodes non ombragées représentent le régime des masses d'air de fond côtier, tandis que les périodes ombrées représentent le régime des masses d'air d'écoulement continental. Les barres rouges et bleues représentent la concentration d'acide oxalique pendant le régime de masse d'air de fond côtier et le régime de masse d'air de sortie continentale, respectivement. Les symboles orange et vert montrent la composition en δ13C et la fraction non fossile à base de 14C pour l'acide oxalique.

Le mélange des sources ne devrait pas avoir une influence majeure sur la composition en δ13C de l'acide oxalique dans cette étude. Premièrement, les compositions en δ13C de l'acide azélaïque (diacides en C9), un produit d'oxydation des acides gras insaturés biogéniques33, dans les échantillons de fond côtiers (−34,1 ± 2,8‰) et d'écoulement continental (−34,7 ± 2,6‰) sont très proches (Fig. 3a). Ces valeurs de δ13C indiquent des acides gras insaturés d'origine végétale en C3 (−38,5‰ à −32,5‰)34, tout en excluant le phytoplancton marin et les sources végétales en C4 qui sont plutôt plus riches en δ13C35, 36. K+ (94 ± 4 %) dans tous les échantillons29. Étant donné que les contributions des sources marines et végétales en C4 sont pour la plupart exclues sur le site de Heshan, les précurseurs potentiels de l'acide oxalique seraient alors les COV anthropiques (COV ; par exemple, les hydrocarbures aromatiques) et les COV biogéniques d'origine végétale en C3 (COVB ; par exemple, l'isoprène), dont les valeurs de δ13C sont similaires (tableau supplémentaire 5). Par conséquent, la gamme isotopique de diverses sources d'acide oxalique sur le supersite est minimale, laissant au fractionnement isotopique cinétique le processus le plus probable contrôlant la composition en δ13C de l'acide oxalique.

a Valeurs moyennes de δ13C des acides dicarboxyliques aliphatiques saturés (C2-C9), des acides dicarboxyliques aromatiques [acide phtalique (Ph) et acide téréphtalique (tPh)] et des acides oxocarboxyliques [acide glyoxylique (ωC2) et acide pyruvique (Pyr)] pour les deux régimes de masse d'air. Les barres d'erreur indiquent l'intervalle de confiance à 95 % des valeurs de δ13C dans chaque régime de masse d'air. Les ombres roses représentent les composés pour lesquels les valeurs de δ13C sont statistiquement significativement différentes (p < 0,05) entre les deux origines de masse d'air. b Relations entre la concentration massique d'acide oxalique et l'eau liquide en aérosol (ALW). c Relations entre l'acide δ13C-oxalique et la concentration massique de carbone organique soluble dans l'eau (WSOC) comme indicateur de l'abondance d'aqSOA.

L'acide oxalique est un produit final SOA et peut être formé par deux voies. La première voie est une dégradation photochimique progressive des diacides aliphatiques à chaîne plus longue27, 28, ce qui conduit à des valeurs de δ13C relativement enrichies dans les diacides à chaîne plus courte résiduels37. Récemment, des quantités importantes d'acide oxalique suivi d'acide succinique ont également été produites par oxydation à l'ozone de l'isoprène dans des conditions sèches38. La deuxième voie est l'oxydation des BVOC et des AVOC en composés organiques semi-volatils (SVOC, p. Dans ce cas, l'acide oxalique-C porte un signal δ13C appauvri car l'acide oxalique est un produit d'oxydation, par opposition à un pool de C résiduel. Notre ensemble de données affiche une corrélation significative entre l'acide oxalique et l'ALW (r2 = 0, 78, P <0, 001, Fig. 3b), suggérant que l'acide oxalique était principalement formé via le transfert gaz-liquide des précurseurs et les réactions ultérieures en phase aqueuse. Ceci est cohérent avec une étude de modèle précédente révélant que la formation d'aqSOA est limitée par ALW plutôt que par la disponibilité de précurseurs39. Comme le montre la figure 3b, les cinq points avec un ALW excessif sont hors de la tendance, ce qui signifie que l'ALW n'était plus le paramètre limitant dans les échantillons spécifiques. L'acide oxalique et son produit intermédiaire en phase aqueuse, l'acide glyoxylique, présentent également une corrélation significative (r2 = 0,65, P < 0,001), qui représente la voie en phase aqueuse.

Les valeurs δ13C spécifiques aux composés des acides oxaliques et des espèces SOA pertinentes peuvent aider à explorer la voie de formation. Premièrement, les diacides aliphatiques homologues supérieurs de C3 à C9, contrairement à C2, ne montrent aucune différence statistique significative (test t, P> 0, 05, tableau supplémentaire 6) entre les deux régimes de source de masse d'air (Fig. 3a). Au lieu de cela, ωC2 et Pyr affichent des valeurs de δ13C significativement inférieures (test t, P <0,05, tableau supplémentaire 6) (de 4,4 ‰ et 3,2 ‰, respectivement, Fig. 3a) pendant l'écoulement continental par rapport au fond côtier. Comme l'aqSOA formé à partir de COV ou de SVOC conduit généralement à des valeurs de δ13C inférieures par rapport aux précurseurs, car les précurseurs contenant des isotopes plus légers sont préférentiellement oxydés pour former des produits de réaction. Le régime d'écoulement continental était caractérisé par un pourcentage d'humidité relative élevé et d'importantes particules hygroscopiques anthropiques, ce qui pourrait faciliter la formation d'aqSOA. Par conséquent, la grande différence dans la composition en δ13C de l'acide oxalique entre les deux régimes de source de masse d'air pourrait être principalement due à la voie de réaction en phase aqueuse, c'est-à-dire, AVOCs/BVOCs → SVOCs/WSOC → Pyr → ωC2 → C240, plutôt que des processus d'oxydation photochimique (ou de décomposition) en phase gazeuse. Notez que la contribution au mixage de la source est minime, comme mentionné ci-dessus.

Cet effet de réaction aqueuse sur le fractionnement isotopique peut également s'appliquer à l'OA soluble dans l'eau, qui est un cocktail d'OA primaires (par exemple, des sucres) et d'espèces SOA. La figure 3c révèle une nette diminution des signatures δ13C de l'acide oxalique contre une augmentation des concentrations de WSOC (r2 = 0,70, P < 0,001). Le traitement en phase aqueuse atmosphérique entraînerait simultanément une diminution de la signature δ13C des produits de réaction et une augmentation des concentrations massiques de WSOC. C'est précisément ce qui a été observé lors de cette campagne. Dans l'ensemble, les résultats indiquent que les processus de formation d'aqSOA peuvent être une voie importante pour former de l'OA soluble dans l'eau dans l'atmosphère du sud de la Chine et dans des contextes similaires.

Outre la signature δ13C, qui subit un fort fractionnement isotopique lors du traitement atmosphérique, l'empreinte isotopique du radiocarbone (Δ14C) est conservatrice et très précise pour distinguer les sources fossiles des sources biogéniques/biomasse19. Des diacides hydrosolubles individuels et des composés apparentés (C2, C3, C4, ωC2 et MeGly) ont été isolés par des techniques de chromatographie en phase gazeuse capillaire préparative (Méthodes). Il est possible de récolter une masse suffisante d'acide oxalique C2 à partir d'échantillons d'aérosols, alors que les autres composés isolés devaient chacun être regroupés par mois pour obtenir une masse de carbone suffisante pour la mesure du 14C. Les compositions Δ14C déterminées signalées comme la "fraction de carbone moderne" (Fm) sont présentées dans le tableau supplémentaire 7 et le tableau supplémentaire 8. Il est en outre possible de traduire les signatures Fm en contribution fractionnelle des sources fossiles (ffossile) par rapport aux sources non fossiles (y compris les émissions biogéniques : combustion bio et biomasse : bb ; ci-après dénommées fbio/bb) sources (méthode supplémentaire 3).

L'excellente sensibilité et la précision de l'analyse 14C au niveau moléculaire révèlent une nette diversité dans les signatures 14C de l'acide oxalique pour différents échantillons et régimes (Fig. 2 et tableau supplémentaire 7). Dans le régime de masse d'air de fond côtier, 67 ± 9 % de l'acide oxalique provient des émissions biogéniques et de la combustion de la biomasse. Bien que la mousson d'été provenant de SCS (Fig. 1) entraîne des précipitations efficaces, il existe toujours une contribution fossile substantielle (fossile = 19–48 % ; 33 ± 9 %) provenant des activités anthropiques. Pour les échantillons d'écoulement continental, les ffossiles−C2 (ffossiles = 42–78 % ; 55 ± 10 %) sont encore plus élevés que les contributions des sources biogéniques/biomasse. L'analyse de la rétrotrajectoire révèle qu'au cours de cette dernière période, le site récepteur était sous le vent des régions sources continentales fortement polluées, qui sont donc apparemment une source d'acide oxalique dans l'aérosol régional (Fig. 1). Les taux élevés de NO3- dans les particules atmosphériques (~10 % ; Fig. 4 supplémentaire) indiquent une contribution significative des émissions du trafic41 aux particules atmosphériques. De plus, l'acide téréphtalique (tPh) était l'un des diacides anthropiques les plus abondants, représentant 5% des diacides totaux (tableau supplémentaire 3). Le tPh étant un traceur de combustion des polymères plastiques42, cela met en évidence l'implication des précurseurs de la combustion du plastique dans la formation de diacides. Ainsi, les émissions de la circulation et de la combustion de plastique figuraient facilement parmi les contributeurs à l'acide oxalique dérivé de sources fossiles.

Le rapport massique de l'acide adipique à l'acide azélaïque (C6/C9) est souvent utilisé pour discriminer l'importance relative de la contribution des sources biogéniques et anthropiques aux diacides. Ici, l'acide adipique C6 est le produit d'oxydation photochimique de l'hexène cyclique émis par les sources de combustion de combustibles fossiles27, 43, tandis que l'acide azélaïque C9 est un produit de dégradation photochimique des acides gras insaturés biogéniques33. Des rapports C6/C9 inférieurs (0,37 ± 0,13) ont été observés dans les échantillons de fond côtiers par rapport à l'écoulement continental (0,76 ± 0,21). De plus, les rapports C6 / C9 sont bien corrélés avec le paramètre de fossile-C2 (r2 = 0, 63, P <0, 001; Fig. 6 supplémentaire). Par conséquent, les rapports C6/C9 donnent un support solide et cohérent au résultat de la répartition des sources basée sur les diacides 14C.

Les teneurs fossiles en acide oxalique dans les échantillons d'écoulement continental sont comparées à ses précurseurs présumés de diacides à chaîne plus longue (diacides C3 et C4) et à ses précurseurs de traitement aqueux (ωC2 et MeGly) (Fig. 4c et Tableau supplémentaire 8). Le résultat indique que les sources fossiles étaient le principal contributeur à la fois à l'acide oxalique (55 ± 10 %) et à ses précurseurs de traitement aqueux, c'est-à-dire l'acide glyoxylique (ωC2 ; 69 ± 4 %) et le méthylglyoxal (MeGly ; 67 ± 5 %). Par conséquent, une dominance des sources de combustibles fossiles dans leur formation d'aqSOA dans l'écoulement continental est évidente.

a Relations entre l'acide oxalique d'origine biogénique/biomasse (bio/bb) et le lévoglucosan. b Relations entre l'acide oxalique dérivé de la source bio/bb et le traceur biogénique d'aérosol organique secondaire (SOA) (comprend les traceurs isoprène SOA et les traceurs α/β−pinène SOA ; méthode supplémentaire 1). c Variabilité mensuelle de la contribution non fossile à l'acide oxalique, à l'acide malonique, à l'acide succinique, à l'acide glyoxylique et au méthylglyoxal. Les barres d'erreur représentent ± 1 écart type pour l'incertitude totale propagée (méthode supplémentaire 3). d Contribution relative des émissions biogéniques, de la combustion de la biomasse et des émissions de combustibles fossiles à l'acide oxalique dans le fond côtier et l'écoulement continental.

Bien que l'on pense que les acides malonique C3 et succinique C4 sont en partie produits à partir d'un traitement aqueux22, 26, il y a pour ces C3 et C4 une contribution un peu plus faible mais toujours importante des sources fossiles (C3 : 31 ± 4 % ; C4 : 36 ± 2 %). Cela démontre que les diacides C3 et C4 provenaient principalement de la décomposition photochimique par étapes des acides gras insaturés biogéniques, même dans la masse d'air continental hautement polluée. Le grand contraste de la fraction fossile entre les diacides C2 et ses homologues supérieurs (c'est-à-dire les diacides C3 et C4) indique en outre que des précurseurs fossiles importants contribuent à la formation de C2 par traitement en phase aqueuse, ce qui entraîne une teneur en fossiles beaucoup plus élevée de C2 que de ses homologues supérieurs.

Les concentrations d'acide oxalique dérivées du 14C provenant de sources non fossiles (bio/bb−C2) vont de 40 à 417 ng m−3 (207 ± 88 ng m−3), alors que celles provenant de source fossile (fossile−C2) sont de 21 à 650 ng m−3 (230 ± 168 ng m−3) (Fig. 7 supplémentaire). Nous avons observé une similitude étroite dans la variabilité temporelle de bio/bb−C2 avec nss-K+ et le lévoglucosan (Fig. 8 supplémentaire), en particulier de l'automne à l'hiver, lorsque le brûlage à l'air libre des résidus de cultures agricoles post-récolte est répandu dans la Chine rurale44. Pour toutes les données de l'ensemble de la campagne, les concentrations de bio/bb−C2 sont positivement corrélées au lévoglucosan (r2 = 0,67, P < 0,001 ; Fig. 4a). Les rapports bio/bb−C2 et nss-K+ montrent également une corrélation significative (r2 = 0,58, P < 0,001 ; Fig. 9 supplémentaire). En revanche, les échantillons de fond côtiers enregistrent de faibles concentrations de lévoglucosan et de nss-K + (Fig. 4a et Fig. 9 supplémentaire), ce qui signifie une contribution insignifiante de la combustion de la biomasse. De plus, une forte corrélation linéaire (r2 = 0,81, P <0,001, Fig. 4b) a été trouvée entre les concentrations de bio/bb−C2 et les traceurs SOA biogéniques (c'est-à-dire les traceurs isoprène et les traceurs α/β−pinène) pour les échantillons de fond côtiers, suggérant que le bio/bb−C2 dans le scénario de combustion à faible biomasse était principalement formé de précurseurs biogéniques. Ces éléments de preuve indépendants suggèrent et concordent avec le fait que le C2 de fond était biogénique, tandis que bb−C2 représente probablement des concentrations supplémentaires de C2 non fossiles. Nous supposons donc que, lorsqu'il y a peu de contribution à la combustion de la biomasse (lévoglucosan ≈ 0), la concentration de bio/bb−C2 (128 ng m-3 ; Fig. 4a) représenterait approximativement le niveau de C2 de fond, c'est-à-dire le bio−C2. Avec cette estimation, la concentration totale d'acide oxalique peut être distribuée quantitativement en trois sources, à savoir fossile-C2, bb-C2 et bio-C2.

Le C2 anthropique (y compris fossile-C2 et bb-C2) représentait 78 % du C2 total dans les échantillons d'écoulement continental, alors que sa contribution est de 39 % dans le fond côtier (Fig. 4d). Notez que la combustion de la biomasse naturelle (par exemple, les incendies de forêt) a été ignorée car elle a contribué à moins de 4 % du total des polluants organiques dérivés de la combustion de la biomasse en Chine45. Une estimation basée sur des traceurs suggère que les gasSOA anthropiques, qui sont formés par une réaction photochimique en phase gazeuse suivie d'une séparation thermodynamique vers la phase condensée4, représentent 79 % du total des gasSOA dans le PRD pendant l'automne-hiver46. Ce contenu anthropique de gasSOA est cohérent avec notre répartition des sources d'aqSOA contrainte par le 14C (fanthtopogène-C2 = 78%). Par extension, la contribution des émissions anthropiques dans l'aqSOA et le gasSOA est susceptible d'être cohérente dans des conditions ambiantes à forte teneur en ALW. Nos contraintes isotopiques basées sur l'observation remettent en question le paradigme, largement basé sur des simulations de modèles, qui ont plutôt soutenu que l'aqSOA, qui peut contribuer autant de masse que le gasSOA au budget SOA, est en grande partie formé d'émissions biogéniques4. Une étude antérieure considérait que les précurseurs fossiles peuvent être plus hydrophobes que les précurseurs biogéniques, et sont donc susceptibles de former de l'AOS préférentiellement par traitement en phase gazeuse9. Cependant, les produits d'oxydation des précurseurs fossiles sont largement solubles dans l'eau et ainsi leur réaction chimique en phase aqueuse constitue une voie non négligée, qui peut être compétitive pour la formation de SOA via la chimie en phase gazeuse.

La figure 5 montre les doubles effets des sources de précurseurs et du traitement atmosphérique de l'aqSOA en combinant les signatures 13C et 14C de l'acide oxalique. Des concentrations d'acide oxalique plus faibles ont été trouvées dans les échantillons de fond côtiers, avec des contributions non fossiles plus élevées et plus enrichies en 13C. Des concentrations plus élevées d'acide oxalique dans les échantillons d'écoulement continental sont caractérisées par des apports fossiles plus élevés et plus appauvris en 13C. Les particules hygroscopiques et les précurseurs dans les masses d'air continentales facilitent les processus chimiques en phase aqueuse, ce qui se traduit par des valeurs de δ13C plus légères et une contribution fossile plus élevée à l'acide oxalique.

La couleur des symboles représente la concentration en acide oxalique. Les signatures de source δ13C des gaz précurseurs de l'acide oxalique à partir de composés organiques volatils biogéniques (COVB, c'est-à-dire l'isoprène) et de composés organiques volatils anthropiques (AVOC, c'est-à-dire les hydrocarbures non méthaniques émis par l'homme) sont obtenues à partir des valeurs de la littérature (tableau supplémentaire 5). Les deux ovales comprennent respectivement les échantillons de fond côtiers et la majorité des échantillons d'écoulement continental. Le cercle rose ombré remarque les valeurs aberrantes d'échantillons continentaux soumis à un fort vieillissement atmosphérique.

À l'inverse, un tel processus de formation d'aqSOA est devenu moins important pendant la période de fond côtier, lorsqu'il y a moins d'activités anthropiques importantes, et donc moins de précurseurs et de particules hygroscopiques dans l'atmosphère. Dans ce cas, la dégradation photochimique (vieillissement) de l'acide oxalique dépasserait sa formation en phase aqueuse, ce qui est évident dans les valeurs croissantes de δ13C de l'acide oxalique (Fig. 5). L'interprétation peut également s'appliquer à plusieurs valeurs aberrantes des échantillons d'écoulement continental (ombre rose sur la Fig. 5), dont les rapports OC/EC sont beaucoup plus faibles que les autres, se référant à un vieillissement atmosphérique exhaustif.

De nombreuses études ont étudié la formation d'aqSOA à partir de précurseurs biogéniques/de la biomasse (par exemple, l'isoprène)3, 7, 8, 22, 47, 48, tandis que beaucoup moins d'attention a été accordée aux précurseurs fossiles/anthropiques (par exemple, les hydrocarbures aromatiques). On pense que les précurseurs fossiles sont principalement constitués de composants hydrophobes, et on s'attend donc à ce que le SOA dérivé de fossiles soit moins soluble dans l'eau9. Les expériences en chambre de smog montrent que les aérosols organiques solubles dans l'eau présentaient plus de similitudes avec l'AOS biogénique que l'AOS fossile49, 50. En fait, de faibles contributions fossiles au WSOC (0 à 29 %) ont été signalées en Europe, en Amérique du Nord et en Asie du Sud au cours de différentes saisons13,14,15,16,17,18 et 14C. insoluble51, 52. Par conséquent, ces études antérieures sur le terrain et en laboratoire montrent que l'OA soluble dans l'eau ne provient que dans une mesure très limitée de sources fossiles. En revanche, les résultats de l'étude actuelle, utilisant un ensemble complet de données moléculaires 13C/14C en Chine, indiquent fortement que les émissions anthropogéniques fossiles sont une source importante d'OA soluble dans l'eau. Ceci est également étayé par une contribution importante des sources fossiles au WSOC (30 à 60 %) signalée pour les deux zones urbaines chinoises52,53,54,55 et une station réceptrice dans le sud-est de la mer Jaune interceptant une large empreinte régionale11, 12. Pris ensemble, ces deux ensembles de résultats impliquent une importante voie manquante responsable de l'amélioration de l'OA soluble dans l'eau dérivée de combustibles fossiles en Chine.

Le traitement amélioré de la phase aqueuse atmosphérique (δ13C de l'acide oxalique est utilisé comme proxy pour la formation d'aqSOA) provoque simultanément une augmentation de la concentration massique de WSOC, suggérant que l'aqSOA constitue une source substantielle d'OA soluble dans l'eau (Fig. 3c). Une étude récente a également montré que l'oxydation des composants en phase gazeuse et l'absorption subséquente de produits d'oxydation solubles dans l'eau déclenchée par l'augmentation de l'ALW peuvent expliquer l'augmentation de la masse de SOA dans les mégapoles chinoises32. Ceci est en outre corroboré par les signatures radiocarbone de traceurs aqSOA individuels (c'est-à-dire C2, ωC2 et MeGly), qui révèlent une source fossile dominante pour aqSOA (Fig. 4c). L'aqSOA a même montré une teneur en fossiles (55-69%) comparable à l'OC insoluble dans l'eau dans d'autres zones urbaines chinoises telles que Pékin (62-68%) et Guangzhou (53-56%) dans la brume hivernale56. Nos données sur les doubles isotopes du carbone des traceurs aqSOA indiquent que divers précurseurs fossiles peuvent être oxydés pour former de l'aqSOA dans l'atmosphère et contribuer de manière substantielle aux aérosols WSOC. Nous suggérons que ce mécanisme atmosphérique est responsable de la formation accrue de WSOC d'origine fossile en Chine.

Pour tester l'étendue spatiale des résultats, nous avons récupéré des échantillons d'aérosols de cinq mégapoles de points chauds d'émission en Chine (Fig. 6a). La différence des valeurs fbio / bb dérivées de δ13C et 14C entre l'acide oxalique et le WSOC en vrac a été comparée en hiver et en été, respectivement (Fig. 6b). Bien que l'acide oxalique représente une grande partie du WSOC (~ 5, 2%), probablement le composé le plus abondant, nous avons observé une différence significative mais opposée dans les compositions δ13C et Δ14C entre l'acide oxalique et le WSOC au cours des deux saisons. En hiver, l'acide oxalique était plus appauvri en 13C et 14C que le pool WSOC dans chacune des villes, rouge sur bleu sur la figure 6b (voir le tableau supplémentaire 9). Cela concorde avec le rôle dominant des processus de formation de la phase aqueuse déclenchés par l'augmentation de l'ALW en hiver32. Comme mentionné ci-dessus, des contributions fossiles écrasantes aux composés aqSOA ont été observées, qui étaient compatibles ou même supérieures à la teneur en fossiles dans les OA insolubles dans l'eau signalées dans les zones urbaines chinoises pendant la brume hivernale52, 56.

a Emplacements des cinq mégapoles (Pékin, Guangzhou, Wuhan, Chengdu et Shanghai) et émissions moyennes de CO2 des combustibles fossiles (FF CO2) au cours de l'année 2018. Émissions de CO2 des FF indiquant des niveaux élevés d'activités anthropiques dans les cinq mégapoles. Les données d'émission de CO2 FF sont obtenues à partir de l'Open-source Data Inventory for Anthropogenic CO2 (https://db.cger.nies.go.jp/dataset/ODIAC/DL_odiac2020b.html). Les limites du littoral sur la carte proviennent des données cartographiques vectorielles gratuites de Natural Earth (https://www.naturalearthdata.com/). Les limites administratives de la carte proviennent des produits cartographiques du Centre national de géomatique de Chine (https://www.webmap.cn/). b La différence de la fraction basée sur le δ13C et le 14C des sources non fossiles entre l'acide oxalique et le WSOC en hiver (janvier 2018) et en été (juillet 2018), respectivement. Les barres d'erreur pour la composition δ13C représentent l'écart type relatif pour les analyses répétées (n = 3). Les barres d'erreur pour la fraction à base de 14C des sources non fossiles représentent ± 1 écart type pour l'incertitude propagée totale (méthode supplémentaire 3).

Au contraire, en été, l'acide oxalique était plus enrichi en 13C et 14C que le pool WSOC de Guangzhou, Wuhan et Shanghai. Comme le montre la figure 6b, une tendance générale du bleu au-dessus du rouge est affichée, malgré les valeurs très proches à Pékin et Chengdu qui se situent dans les incertitudes analytiques. Une interprétation probable est que la biomasse / le composant biogénique du pool WSOC est préférentiellement soumis à un vieillissement oxydatif en petites molécules12, 57, ce qui se traduit par de l'acide oxalique enrichi à la fois en δ13C et Δ14C. Les différentes signatures isotopiques des différentes sources d'émission contribueraient également à l'enrichissement en isotopes du carbone de l'acide oxalique. Notez ici que l'on peut s'attendre à ce que les contributions biogéniques à l'acide oxalique augmentent pendant l'été en raison de la saison de croissance.

La contribution importante du carbone d'origine fossile à l'aqSOA mise en évidence dans cette étude a des implications importantes pour le forçage climatique des aérosols et la qualité de l'air régional. Le traitement en phase aqueuse des précurseurs fossiles, compétitif par rapport à la voie en phase gazeuse, pourrait amplifier l'impact des émissions anthropiques sur l'OA soluble dans l'eau, modifier la propriété chimique et l'hygroscopicité des aérosols. L'AOS hygroscopique dérivée affecte non seulement le forçage radiatif direct, mais également l'activité des noyaux de condensation des nuages (CCN) et l'effet induit par les nuages des aérosols anthropiques sur le système climatique58. Quant à l'acide oxalique, ses interactions avec les sels inorganiques en phase aqueuse peuvent modifier l'activité CCN des particules d'aérosol59,60,61.

Un effet de promotion mutuelle peut avoir lieu entre les ALW et les particules inorganiques (par exemple, le sulfate et le nitrate)31, 62. Notre observation toute l'année sur le site récepteur de Heshan témoigne d'une boucle de rétroaction positive entre les ALW, les inorganiques, ainsi que les composés aqSOA. L'ensemble de données confirme que les particules inorganiques induisent la croissance d'ALW (Fig. 5 supplémentaire), facilitant la séparation des produits d'oxydation en phase gazeuse dans un milieu en phase aqueuse et favorisant la formation d'aqSOA (Fig. 3b)6, 30. borne supérieure des propriétés hygroscopiques de l'OA, avec un k-Kohler de 0,487. En utilisant le modèle de mélange Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR)64, l'effet de l'acide oxalique anthropique sur l'eau des aérosols représente 3 à 38 % (moyenne : 10 %) de l'ALW apporté par les composés organiques (méthode supplémentaire 2). Les particules inorganiques peuvent être considérées comme anthropiques dans la plupart des atmosphères continentales3, 30, 39. Nous fournissons des preuves basées sur le 14C que, outre les espèces inorganiques, d'importants composés aqSOA sont également dérivés de précurseurs anthropiques. Par conséquent, un large contrôle des diverses émissions anthropiques telles que les précurseurs de SO2, de NOx et de COV est essentiel pour réduire la pollution par les particules organiques.

Le nitrate est la principale particule hygroscopique atmosphérique en Chine30, 31, 41. Une étude de modèle a prédit que 92 % de l'augmentation de l'ALW dans l'est de la Chine d'ici 2100 peut être attribuée à l'augmentation des aérosols anthropiques de nitrate30. Ici, la concentration moyenne de nitrate dans les échantillons d'écoulement continental était près de 20 fois supérieure à celle du fond côtier (tableau supplémentaire 2). Ainsi, cette amélioration des nitrates dans la phase particulaire pourrait être le facteur dominant qui a facilité l'augmentation de l'ALW dans le régime d'écoulement continental. De plus, il y a eu une transition rapide de la combustion du charbon vers le gaz naturel en Chine. Cependant, la combustion du gaz naturel peut produire plus de trois fois plus de vapeur d'eau que la combustion du charbon65. L'eau dérivée de la combustion a été interprétée comme constituant 6,2 % de l'humidité atmosphérique et a ajouté 5,1 % des PM2,5 anthropiques dans le nord-ouest de la Chine65. Par conséquent, les effets d'amélioration du nitrate particulaire et de la vapeur d'eau dérivée de la combustion sur la formation d'aqSOA doivent être pris en compte lors de la modification de la structure énergétique dans les futurs scénarios climatiques et de qualité de l'air.

Les présents résultats mettent en évidence la pertinence de la chimie en phase aqueuse pour le traitement des émissions de combustibles fossiles en Chine. Ces scénarios ne sont pas propres à l'Asie de l'Est et pourraient être pertinents dans d'autres régions à forte consommation de combustibles fossiles et au climat humide. Dans une étude menée dans le nord de la Géorgie aux États-Unis, Weber et al.13 ont observé de fortes corrélations entre le WSOC et les précurseurs anthropiques, tandis qu'en revanche, l'analyse au radiocarbone a révélé des contributions biogéniques dominantes au WSOC. Nos résultats suggèrent que aqSOA ne partage pas nécessairement les mêmes modèles de source avec WSOC en vrac. Les WSOC ont une contribution primaire importante de la combustion de la biomasse66, ce qui masquerait la teneur en fossiles de l'aqSOA. Par conséquent, les contributions fossiles à l'aqSOA seraient beaucoup plus élevées que prévu dans des endroits tels que l'Amérique du Nord, l'Europe et l'Asie du Sud où la voie chimique en phase aqueuse a été démontrée significative7, 39, 67. Même dans des environnements vierges où les émissions biogènes sont dominantes, l'importance des émissions anthropiques pour la formation d'aqSOA serait également importante puisque les ALW sont largement anthropiques2, 39.

Dans cette étude, les différences de δ13C de l'acide oxalique ont été principalement attribuées aux effets isotopiques cinétiques dans le traitement atmosphérique. Il convient de noter que les différences dans les signatures isotopiques des sources d'émission peuvent également contribuer aux variations isotopiques de l'acide oxalique. Cependant, ces facteurs ne sont pas limités quantitativement. La mesure dans laquelle le traitement atmosphérique est représentatif des différences de signatures isotopiques reste à étudier plus en détail. Nous soulignons également qu'en dehors des processus en phase aqueuse, la combustion de la biomasse et le vieillissement photochimique en phase gazeuse pourraient également être des sources d'acide oxalique. Différencier ces voies dans les mesures sur le terrain reste un défi. Par conséquent, des interprétations prudentes des signaux isotopiques de l'acide oxalique sont nécessaires lorsqu'il y a une combustion intensive de la biomasse, un vieillissement atmosphérique important et la saisonnalité des changements de végétation C3/C4. De futures études isotopiques à double carbone sur d'autres constituants de l'aqSOA (par exemple, le glyoxal) sont fortement justifiées pour mieux contraindre le mécanisme chimique responsable de la formation d'aqSOA d'origine fossile.

Dans l'ensemble, les preuves isotopiques du double carbone spécifiques à un composé provenant d'observations sur le terrain montrent que les précurseurs anthropiques fossiles contribuent à la formation d'aqSOA dans une mesure beaucoup plus élevée que prévu. Les processus atmosphériques en phase aqueuse devraient augmenter en raison de l'évapotranspiration accrue dans un monde plus chaud64. L'absence de prise en compte d'un tel traitement aqueux subi par les précurseurs fossiles pourrait conduire à une sous-estimation de la contribution anthropique aux aérosols organiques. Comprendre le rôle des émissions anthropiques dans la formation d'aqSOA et les mécanismes chimiques impliqués sont d'une importance cruciale pour les projections futures du climat et de la qualité de l'air, et dans le contexte des besoins et des choix énergétiques.

Le site récepteur régional a été positionné dans la superstation de surveillance de l'environnement atmosphérique de Heshan (22.711° N, 112.927° E, 60 m asl), un site rural situé à 50 km au sud-ouest de la mégapole de Guangzhou dans le PRD central. La zone environnante du site d'échantillonnage est dominée par des terres agricoles et des forêts et est éloignée des émissions anthropiques locales68. Pendant la saison hivernale de la mousson du nord-est, ce site spécifique intercepte bien une masse d'air sortante à forte dominance anthropique du continent chinois. La force de l'impact anthropique diminue pendant la mousson d'été du sud-est/sud-ouest, avec l'arrivée d'une masse d'air pur provenant du Pacifique occidental/de l'océan Indien. Les expériences sur le terrain ont commencé en juin 2017 et se sont terminées en mai 2018. Des échantillons d'aérosols de PM2,5 (n = 32) ont été prélevés sur des filtres en fibre de quartz précombustés à l'aide d'un échantillonneur à grand volume à un débit d'air de 1 m3/min pendant 48 h.

Des échantillons de PM2,5 ont également été étudiés dans cinq mégapoles de points chauds d'émission en Chine (Pékin, Shanghai, Guangzhou, Chengdu, Wuhan), qui ont été collectées en continu toutes les 24 h pendant 1 semaine en hiver (janvier 2018) et en été (juillet 2018). Des ensembles continus de 7 filtres collectés en une semaine ont été combinés pour représenter la caractéristique saisonnière de chaque site urbain. Les filtres d'échantillons ont été stockés dans l'obscurité à -20 ° C avant l'analyse. Des filtres vides de champs ont été collectés pour chaque campagne.

Les données de concentration atmosphérique des paramètres météorologiques et des polluants gazeux ont été obtenues à partir du moniteur horaire de la superstation de surveillance de l'environnement atmosphérique de Heshan. Pour caractériser différentes sources géographiques de masses d'air rencontrées à Heshan, des trajectoires isentropiques de masse d'air arrière sur 3 jours ont été calculées à une altitude de 100 m toutes les 12 h à l'aide du modèle HYSPLIT (version-4) et des ensembles de données météorologiques du laboratoire de ressources atmosphériques de la NOAA (http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php). Les rétrotrajectoires sont regroupées en deux grandes voies de transport avec des régions sources très différentes lors des campagnes d'échantillonnage.

La concentration des espèces aqSOA typiques (diacides, oxoacides et α-dicarbonyles) a été mesurée selon les protocoles antérieurs19, 27. Une aliquote d'échantillons de filtre a été extraite avec de l'eau Milli-Q. Les extraits ont été concentrés à sec et dérivés avec 10 % de BF3 dans du 1-butanol (Sigma-Aldrich, St Louis, MO) dans un bain d'eau chaude à 100 °C pendant environ 1 h. Les dérivés ont été extraits au n-hexane et enfin quantifiés par GC-MS (Chromatographie en phase gazeuse Agilent 7890 A et spectrométrie de masse Agilent 5975C). Les concentrations rapportées ici sont corrigées pour le blanc de champ, mais ne sont pas corrigées pour les efficacités de récupération.

Détails pertinents de la méthode d'analyse des composants carbonés des aérosols (carbone organique : OC, carbone élémentaire : EC ; carbone organique soluble dans l'eau : WSOC), constituants inorganiques solubles dans l'eau (WSIC, c'est-à-dire Na+, NH4+, K+, Mg2+, Ca2+, Cl−, NO3− et SO42−), traceurs biogéniques SOA ; et les composés de sucre sont fournis dans la méthode supplémentaire 1.

L'eau liquide totale des aérosols (ALW) est considérée comme la somme de l'eau associée aux composants chimiques des aérosols individuels, en supposant que les particules sont mélangées à l'intérieur69. L'ALW des espèces inorganiques a été estimée à l'aide d'un modèle d'équilibre thermodynamique, ISORROPIA-II ; http://nenes.eas.gatech.edu/ISORROPIA/ (Méthode supplémentaire 2) utilisant la concentration de particules d'ions inorganiques et les paramètres météorologiques (température et RH%). La contribution organique pour ALW a été calculée par la règle de mélange Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR) comme indiqué dans la méthode supplémentaire 2.

Les valeurs de δ13C des dérivés de diacides ont été déterminées à l'aide de GC ISOLink2/IRMS (Thermo Fisher Scientific). Les valeurs de δ13C des diacides libres et des composés apparentés ont ensuite été calculées par une approche de bilan massique isotopique, basée sur les valeurs mesurées de δ13C des dérivés et de l'agent de dérivation (1-butanol, δ13C = −30,21‰). Le fractionnement isotopique lors de l'étape de dérivatisation a été rapporté comme étant inférieur à 0,73 ‰ dans nos publications antérieures19. Chaque échantillon a été mesuré en double et les valeurs moyennes de δ13C ont été rapportées. La différence de δ13C des diacides (c'est-à-dire C2, C3, C4, C5, C6, Ph, tPh, C9) dans les analyses répétées était généralement <1‰, bien que la précision analytique soit <2‰ pour les autres composés (c'est-à-dire Pyr, ωC2).

La méthode analytique pour l'isolement des diacides individuels afin de déterminer les compositions de Δ14C s'appuie sur nos publications précédentes19. En bref, le filtre a été extrait avec de l'eau Milli-Q et dérivatisé avec du BF3/1-butanol. Des microgrammes de C2, C3, C4, ωC2 et MeGly ont été isolés et collectés par chromatographie en phase gazeuse capillaire préparative (pcGC) à travers environ 50 cycles consécutifs (5 μl par injection), ce qui était suffisant pour l'analyse radiocarbone de l'abondance naturelle hors ligne. Les isolats pcGC ont été brûlés à 920 ° C et le CO2 résultant a finalement été converti en graphite via la méthode de réduction à l'hydrogène. Les mesures de 14C ont été effectuées à l'aide de la spectrométrie de masse par accélérateur (1,5SDH-1, 0,5MV, NEC, USA)19. Dans tous les cas, les résultats de 14C sont rapportés comme "fraction de carbone moderne" (Fm) normalisée à une valeur commune de δ13C de −25‰. Les valeurs Fm ont ensuite été converties en fraction de source non fossile (fbio/bb) avec un facteur de conversion de 1,06 pour compenser l'excès de 14C produit par les essais de bombes nucléaires dans les années 1950-1960. La concentration de diacides dans les filtres à blanc était <0,06 % des échantillons réels, par conséquent, aucune soustraction de blanc de filtre n'a été effectuée pour l'analyse isotopique dans cette étude. Les résultats des échantillons ont été corrigés pour les blancs procéduraux à l'aide d'une paire d'étalons de traitement avec une composition de radiocarbone moderne ou fossile. Une approche de bilan de masse isotopique a été adoptée pour corriger la contribution en carbone des groupements butanol (1-butanol, Fm = 0,0029 ± 0,001) ajoutés dans les dérivés de diacides, le cas échéant. Les calculs pour la correction des blancs, les résultats Fm et la propagation des erreurs sont présentés dans la méthode supplémentaire 3.

La méthode analytique pour les mesures de la composition δ13C et Δ14C des constructions WSOC sur les protocoles d'extraction par ultrasons a été rapportée dans la méthode supplémentaire 4. La validité de la méthode d'ultrasons lors de l'extraction de matières organiques solubles dans l'eau a été démontrée en comparant les ultrasons à un autre protocole d'extraction, c'est-à-dire le trempage (voir le tableau supplémentaire 10 et la figure supplémentaire 10). Les mesures de la composition en δ13C du WSOC ont été effectuées sur un analyseur élémentaire Flash 2000 connecté à un spectromètre de masse à rapport isotopique Thermo Scientific Delta V. Les mesures de la composition de Δ14C ont été effectuées à l'aide d'une installation de spectrométrie de masse par accélérateur (1,5 SDH-1, 0,5 MV, NEC, États-Unis) de l'Institut de géochimie de Guangzhou de l'Académie chinoise des sciences (GIGCAS).

Les données à l'appui des conclusions de cette étude sont disponibles dans le référentiel numérique Figshare (https://doi.org/10.6084/m9.figshare.20469540). Les données de profondeur optique des aérosols sont disponibles via les observations du spectroradiomètre imageur à résolution moyenne (MODIS) (https://giovanni.gsfc.nasa.gov/giovanni/). Les trajectoires des masses d'air arrière isentropiques sont disponibles via le laboratoire des ressources atmosphériques de la NOAA (http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php). Les données sur les émissions de CO2 des combustibles fossiles ont été consultées via l'inventaire de données open source pour le CO2 anthropique (https://db.cger.nies.go.jp/dataset/ODIAC/DL_odiac2020b.html). Les données sources sont fournies avec ce document.

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Cette étude a été financée par la Natural Science Foundation of China (42030715), l'Alliance of International Science Organizations research and cooperative projects (ANSO-CR-KP−2021-05), la Guangdong Foundation for Program of Science and Technology Research (2017BT01Z134) et le National Key R&D Program of China (2017YFC0212000). Nous tenons à remercier le Dr Duohong Chen pour avoir fourni les données météorologiques, le Dr Weiwei Hu pour des discussions utiles et le Dr Lili Ming pour son soutien avec les instruments.

Srinivas Bikkina

Adresse actuelle : CSIR-National Institute of Oceanography, Dona Paula, 403004, Goa, Inde

Ambarish Pokhrel

Adresse actuelle : Institute of Science and Technology, Tribhuvan University, Katmandou, 44600, Népal

State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou, 510640, Chine

Buqing Xu, Gan Zhang, Jun Li, Guangcai Zhong, Shizhen Zhao, Jing Li, Chen Huang, Zhineng Cheng, Sanyuan Zhu, Pingan Peng et Guoying Sheng

CAS Center for Excellence in Deep Earth Science, Guangzhou, 510640, Chine

Buqing Xu, Gan Zhang, Jun Li, Guangcai Zhong, Shizhen Zhao, Jing Li, Chen Huang, Zhineng Cheng, Sanyuan Zhu, Pingan Peng et Guoying Sheng

Département des sciences de l'environnement et Centre Bolin de recherche sur le climat, Université de Stockholm, Stockholm, 10691, Suède

Örjan Gustafsson & August Andersson

Institut Chubu d'études avancées, Université Chubu, Kasugai, 487-8501, Japon

Kimitaka Kawamura, Srinivas Bikkina, Bhagawati Kunwar et Ambarish Pokhrel

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BX et GZ ont conçu l'expérience. JUN.L., ZC et S.-ZZ ont fourni les échantillons. BX, AA, BK, AP, JING.L., CH, ZC et S.-YZ ont traité les données et effectué des analyses. BX a écrit le papier. GZ, Ö.G., KK, AA, SB, G.-CZ, PP et GS ont commenté le manuscrit.

Correspondance à Gan Zhang ou Örjan Gustafsson.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

Nature Communications remercie Andrew Wozniak et les autres examinateurs anonymes pour leur contribution à l'examen par les pairs de ce travail. Les rapports des pairs examinateurs sont disponibles.

Note de l'éditeur Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.

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Réimpressions et autorisations

Xu, B., Zhang, G., Gustafsson, Ö. et coll. Grande contribution des composants d'origine fossile aux aérosols organiques secondaires aqueux en Chine. Nat Commun 13, 5115 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-32863-3

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Reçu : 09 décembre 2021

Accepté : 22 août 2022

Publié: 31 août 2022

DOI : https://doi.org/10.1038/s41467-022-32863-3

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