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Étude de simulation de la remédiation de la contamination par l'oxytétracycline dans les puits de circulation des eaux souterraines améliorée par nano
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Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 9136 (2023) Citer cet article
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L'utilisation généralisée d'antibiotiques au cours des dernières années a entraîné une augmentation de la contamination par les antibiotiques des eaux souterraines peu profondes. En tant qu'antibiotique tétracycline le plus largement utilisé, l'oxytétracycline a reçu beaucoup d'attention de la part des chercheurs en raison de sa structure moléculaire stable et de sa difficulté à se dégrader. Visant à remédier à la pollution par l'oxytétracycline dans les eaux souterraines peu profondes, le peroxyde de nano-calcium (nCaO2) et l'ozone (O3) sont utilisés pour améliorer la dégradation de l'oxytétracycline dans les puits de circulation des eaux souterraines (GCW). Un dispositif d'essai en bac à sable tridimensionnel pour puits de circulation est conçu pour explorer l'efficacité de réparation des puits de circulation renforcés par différents oxydants. Les résultats montrent qu'après 10 h de fonctionnement des puits de circulation améliorant le nCaO2 et l'O3, le taux d'élimination moyen de l'OTC atteint 83 % et le taux d'élimination le plus élevé est de 88,13 %, soit 79,23 % et 13,96 % respectivement de plus que celui des puits de circulation améliorés nCaO2 et O3 seuls, et il n'y a pas de phénomène de rebond après l'arrêt de l'aération. Le traitement in situ du GCW amélioré par nCaO2 et O3 a des applications potentielles pour l'élimination de l'OTC dans les environnements d'eaux souterraines.
L'oxytétracycline est l'antibiotique tétracycline le plus courant1. Il est largement utilisé dans l'élevage, mais seule une petite quantité d'oxytétracycline est absorbée et pénètre généralement dans l'environnement sous forme de fèces. L'oxytétracycline a une structure moléculaire stable, difficile à dégrader par les micro-organismes, et elle existe depuis longtemps et provoque une pollution de l'environnement2,3,4,5. López-Serna et al.6 ont détecté la concentration d'antibiotiques dans les eaux souterraines de Barcelone, en Espagne, et ont constaté que les eaux souterraines locales étaient polluées à des degrés divers, la concentration la plus élevée de tétracycline atteignant 188 ng/L. Jiang7 a détecté 16 antibiotiques dans des échantillons d'eau souterraine dans le nord de la Chine et a constaté que la teneur en oxytétracycline dans les eaux souterraines de cette région était de 8325,8 ng/L. Par conséquent, à l'heure actuelle, le contrôle de la pollution par l'oxytétracycline est la tâche principale pour éliminer la pollution par les antibiotiques8.
Pour lutter contre la contamination par l'oxytétracycline dans les eaux souterraines, il existe deux approches courantes : l'assainissement in situ et l'assainissement ex situ. Étant donné que les antibiotiques coulent avec l'eau lorsqu'ils pénètrent dans les eaux souterraines, l'assainissement ex situ est coûteux et le contaminant ne peut pas être traité pendant longtemps, c'est pourquoi l'une des méthodes d'assainissement in situ est choisie pour traiter la contamination. La technologie des puits de circulation des eaux souterraines (GCW) est basée sur la technologie de perturbation de l'air in situ et la technologie d'extraction en phase gazeuse9,10. Cependant, la technologie GCW seule ne peut que transférer les polluants vers le sol pour traitement et ne peut pas fondamentalement dégrader directement les polluants. Par conséquent, d'autres moyens sont souvent utilisés pour renforcer le GCW, tels que le renforcement biologique11,12, le renforcement électrique13 et le renforcement tensioactif14,15. L'ozone et le peroxyde de calcium peuvent être utilisés pour éliminer les polluants organiques des eaux souterraines. L'ozone présente les avantages d'une vitesse de réaction rapide et d'un effet remarquable, et est largement utilisé dans le traitement des eaux souterraines16,17,18, mais il est facile de faire rebondir les polluants. En tant qu'oxydant, le peroxyde de calcium produit également de l'O2 lorsqu'il décompose la matière organique, ce qui peut fournir une source d'oxygène aux micro-organismes et éliminer les polluants plus rapidement19,20. Il est donc largement utilisé dans l'assainissement des eaux souterraines. Dans le même temps, la recherche montre que le Ca(OH)2, un autre produit d'hydrolyse du CaO2, peut adsorber les polluants et qu'il n'est pas facile de faire rebondir les polluants21,22.
En tant qu'oxydant hautement actif, le peroxyde de nano-calcium peut rapidement oxyder et décomposer des substances nocives telles que l'oxytétracycline. L'ozone est une substance oxydante puissante qui peut accélérer la décomposition et l'élimination de l'oxytétracycline, réparant ainsi rapidement et efficacement les eaux souterraines contaminées. Le NCaO2 et l'ozone sont des matériaux de protection de l'environnement non toxiques et inoffensifs, qui ne causeront pas de pollution secondaire à l'environnement et sont plus conformes au concept de développement écologique de la protection de l'environnement. Grâce à des expériences de simulation tridimensionnelle en intérieur, l'auteur a exploré l'assainissement in situ des eaux souterraines contaminées par l'oxytétracycline par des puits de circulation améliorés par nCaO2 et O3, optimisé les paramètres de fonctionnement des puits de circulation et proposé de nouvelles idées pour l'assainissement à long terme des sites contaminés par des antibiotiques.
Oxytétracycline, hydroxyde de sodium, ammoniaque, bromure de cétyl triméthylammonium (CTMAB), peroxyde d'hydrogène, chlorure de calcium, éthanol anhydre.
Spectrophotomètre UV-Vis 752N : Shanghai Precision Scientific Instruments Co., Ltd. ; Pompe péristaltique IZ15 : Baoding Lange Constant Flow Pump Co., Ltd. ; Générateur d'ozone SK-CFG-10P : Jinan Sankang Environmental Protection Technology Co., Ltd. ; Balance analytique électronique FA1004N : Shanghai Precision Scientific Instrument Co., Ltd. ; Acidimètre de précision pHS-3B : Shanghai Jiangyi Instrument Co., Ltd. ; Etuve de séchage électrothermique à température constante DGG-9053A : Shanghai Precision Scientific Instrument Co., Ltd. ; Bac à sable de simulation en trois dimensions.
La taille de la boîte de simulation tridimensionnelle est de 80 cm × 30 cm × 35 cm, comme illustré à la Fig. 1, avec un total de 15 orifices d'échantillonnage, pour faciliter l'échantillonnage expérimental. La position médiane du puits de circulation est reliée au générateur d'ozone, et un petit trou est ouvert sur le côté pour faire couler la solution de peroxyde de calcium dans le puits de circulation, afin d'assurer le contact entre l'ozone et le peroxyde de calcium pour faciliter la diffusion rapide de la solution.
Dispositif expérimental de boîte de simulation, (1- générateur d'oxygène ; 2- débitmètre ; 3- générateur d'ozone ; 4- pompe péristaltique ; 5- solution de nCaO2 ; 6- charbon actif ; 7- réservoir d'eau ; 8- port d'injection d'eau ; 9- puits de circulation ; 10- sable de quartz ; 11- port d'aération ; 12- port d'échantillonnage ; 13- réservoir d'eau distillée).
Le sable de quartz a été lavé avec une grande quantité d'eau après passage à travers un tamis de 2 mm, puis placé dans une boîte de séchage à air soufflé au-dessus de 100 ° C pendant 5 h pour désinfection et stérilisation. Après refroidissement, le dispositif expérimental a été rempli à 5 cm au-dessus de la sablière. L'eau du robinet locale est utilisée pour simuler les eaux souterraines, et la pompe péristaltique est utilisée pour injecter lentement de l'eau dans le petit réservoir de gauche à un débit de 8 cm/j pour simuler l'écoulement des eaux souterraines. Le dispositif expérimental utilise du sable de quartz pour simuler l'aquifère, et les paramètres spécifiques du sable de quartz sont présentés dans le tableau 1.
Le peroxyde de calcium combiné à la technologie de l'ozone est largement utilisé pour éliminer les polluants organiques dans les eaux souterraines et prétraiter les eaux usées organiques à haute concentration. Le peroxyde de calcium peut catalyser l'ozone pour produire plus d'OH·, améliorer la capacité d'oxydation du système (formules 1 à 6) et produire de l'O2, qui peut fournir une source d'oxygène aux micro-organismes et éliminer les polluants plus rapidement19. De plus, les chercheurs ont montré que le Ca(OH)2, un autre produit d'hydrolyse du CaO2, peut adsorber les polluants et atteindre l'objectif de dégrader les polluants23,24.
Selon le procédé de la littérature 25, 4 g de CaCl2 ont été ajoutés à 40 ml d'eau distillée et agités uniformément, et 0,6 g de CTMAB ont été mélangés avec 160 ml d'eau distillée comme dispersant. Les deux solutions ont été mélangées et transférées dans un agitateur magnétique. Après mélange uniforme, le pH a été ajusté à environ 10. L'égouttement continu de 15 ml de solution de peroxyde d'hydrogène à 28 % a maintenu le débit stable et ajusté le pH à environ 11. À ce moment, du blanc est lentement produit dans la solution de précipité de couleur, reposer pendant 3 h. dans un filtre d'aspiration pour la filtration par aspiration. Le gâteau de filtration a été séché dans une boîte de séchage sous vide à 60℃. NCaO2 peut être obtenu après broyage complet de la poudre obtenue.
Le microscope électronique à balayage (SEM) balaye la surface de l'échantillon par un faisceau d'électrons à haute énergie et le convertit en la forme de surface de l'échantillon par imagerie du signal électronique secondaire. La diffraction des rayons X consiste à déterminer la structure cristalline et la phase du matériau.
Une expérience en bécher a été menée pour étudier l'effet de différents facteurs sur la dégradation de l'oxytétracycline par le système nCaO2/O3, tels que la concentration d'oxydation, la concentration d'oxytétracycline de départ et le pH de la solution.
Après 35 jours de fuite de contaminant simulée, l'expérience de fuite d'oxytétracycline a été arrêtée et a duré 20 h. La remédiation GCW de l'expérience OTC a été réalisée avec différents oxydants dans des conditions de réaction optimales. L'aération intermittente a été utilisée dans l'expérience, avec un total de 5 aérations, une aération à l'ozone pendant 2 h, suivie de la fermeture du générateur d'ozone et d'un repos pendant 1 h. Lorsque le niveau d'eau dans le bac à sable est stable, des échantillons sont prélevés à chaque port d'échantillonnage et la concentration en OTC dans les eaux souterraines est détectée. Des cartes de contour de concentration ont été dessinées et l'efficacité de la remédiation a été analysée.
L'image SEM de nCaO2 est illustrée à la Fig. 2. La taille des particules et la morphologie des nanoparticules peuvent être clairement observées par des images au microscope électronique.
L'image SEM du nCaO2.
Le chlorure de calcium et le peroxyde d'hydrogène sont utilisés comme matériaux principaux, et le CTMAB est utilisé comme dispersant. Les résultats de la caractérisation montrent que lorsque le diamètre moyen des nanoparticules préparées est compris entre 80 et 150 nm, nCaO2 s'accorde avec la taille des particules des matériaux nanométriques, et les particules sont uniformément dispersées et il n'y a pas d'agglomération.
Le fait que le matériau soit du CaO2 peut être préparé qualitativement par diffraction des rayons X (DRX) et l'effet du dispersant ajouté sur la structure principale et la composition des particules peut être analysé. Il peut être confirmé par la Fig. 3 qu'il existe des pics caractéristiques à 2θ de 30,4°, 35,73°, 47,48°, 51,56°, 53,24°, 60,89° et 61,78°. Par rapport à la carte standard de CaO2, on constate que les positions des pics de diffraction sont les mêmes, indiquant que les composantes principales sont les mêmes. La ligne standard n'est pas une ligne droite lisse, indiquant qu'il y a une petite quantité d'impuretés dans le matériau préparé, mais cela n'affectera pas les propriétés de nCaO2.
Image XRD de nCaO2.
En faisant varier une variable à la fois dans des expériences en bécher, il a été conclu qu'une concentration de départ de 20 mg/L d'oxytétracycline, 0,25 g/L de solution de peroxyde de calcium et 8 mg/L d'O3 à température ambiante du laboratoire, avec le pH de la solution du côté alcalin, était la plus efficace pour dégrader l'oxytétracycline.
La concentration en OTC dans le bac à sable à différents temps d'aération est illustrée à la Fig. 4. L'axe horizontal est la longueur du bac à sable et l'axe vertical est la hauteur à partir du bas du bac à sable. Le puits de circulation est installé à l'axe du bac à sable.
Distribution de la concentration OTC dans le bac à sable avec différents temps d'aération (mg/L).
Après 14 h d'aération, la concentration moyenne d'oxytétracycline dans le bac à sable est passée des 17,35 mg/L initiaux à 15,72 mg/L, et le taux de dégradation n'était que de 8,9 %. La raison possible est que le nCaO2 est difficile à dissoudre dans l'eau et que le milieu granulaire de l'aquifère affectera la diffusion du nCaO2, même les pores du milieu absorberont une petite quantité de particules de peroxyde de nano-calcium et l'oxytétracycline elle-même a une structure stable. Cependant, sous l'influence de l'aération, le peroxyde de nano-calcium dans l'aquifère s'écoule dans toute la boîte avec la circulation de l'eau, et l'oxytétracycline est répartie plus uniformément dans la boîte à sable sous l'impulsion de la circulation.
Avec l'augmentation du temps d'aération, la concentration d'OTC dans l'ensemble du bac à sable diminue considérablement. D'un point de vue horizontal, plus le puits de circulation est proche, plus l'efficacité de dégradation OTC est élevée, et vice versa. Du point de vue vertical, l'OTC dans la partie supérieure du GCW est dégradée en premier, puis dans la partie médiane, et l'efficacité la plus faible se situe dans la partie inférieure du puits de circulation. On peut clairement voir que la zone de réparation du puits de circulation est une zone conique approximative avec la ligne médiane de GCW comme axe, et la concentration d'oxytétracycline dans l'ensemble de la boîte est distribuée symétriquement.
La figure 5 montre la répartition de l'oxytétracycline dans le bac à sable à différents temps d'aération. On peut voir sur la figure que la concentration moyenne d'oxytétracycline a diminué à 12,62 mg/L au cours des 2 premières heures de la réaction, ce qui a diminué de 36,8 % par rapport à celle avant l'aération, et le taux d'élimination était de 0,061 mg/min. Avec l'expérience d'aération, le taux d'élimination de l'oxytétracycline a diminué lentement en 2 à 10 h d'aération cumulative, et après 10 h d'aération cumulative, la concentration moyenne d'oxytétracycline atteindra 5,16 mg/L, soit 74,17 % de moins qu'avant l'aération. Après aération, la concentration résiduelle d'oxytétracycline est de 5,16 mg/L.
Distribution de la concentration OTC dans le bac à sable avec différents temps d'aération (mg/L).
Comme on peut le voir sur la figure 6, avec l'expérience d'aération continue, la concentration d'oxytétracycline près du puits de circulation diminue le plus rapidement et présente une distribution symétrique centrée sur le tuyau d'aération dans le puits de circulation. La concentration d'OTC dans le bac à sable diminue progressivement, mais l'efficacité de dégradation est la plus élevée dans la zone proche du puits de circulation, et l'efficacité d'élimination est la plus lente dans la zone éloignée du puits de circulation, c'est-à-dire des deux côtés du bac à sable. Au cours des 2 premières heures de la réaction, la concentration moyenne d'oxytétracycline a diminué à 10,93 mg/L, soit 45,35 % de moins qu'avant l'aération, et le taux d'élimination était de 0,076 mg/min. Avec l'expérience d'aération, le taux d'élimination de l'oxytétracycline a diminué lentement. Après 10 h d'aération, la concentration moyenne d'oxytétracycline a atteint 3,4 mg/L, soit 83 % de moins qu'avant l'aération. Après aération, l'assainissement est entré dans l'étape des résidus, et la concentration des résidus en oxytétracycline était de 3,4 mg/L. L'oxytétracycline est une substance organique réfractaire, et la présence de milieux de différentes tailles de particules dans l'aquifère entravera le contact entre l'O3 et les polluants, affectant ainsi l'efficacité de l'oxydation. Grâce à l'analyse des résultats expérimentaux, lorsque la technologie des puits de circulation est utilisée pour assainir les substances organiques réfractaires, elle obtiendra un meilleur effet d'assainissement lorsqu'elle est combinée avec d'autres technologies d'oxydation. Les eaux souterraines de la région de Daqing sont faiblement alcalines et l'effet expérimental était le plus idéal. La teneur en nCaO2 ajoutée dans cette expérience était inférieure et la valeur du pH de la solution avant et après l'expérience était faible, ce qui avait peu d'effet sur la solution.
Distribution de la concentration OTC dans le bac à sable avec différents temps d'aération (mg/L).
Après 10 h de fonctionnement cumulé du GCW, les taux moyens d'élimination de l'OTC dans l'aquifère du bac à sable sont de 74,2 % et de 83,3 % sous l'action de l'O3 seul et du nCaO2 en coopération avec l'O3. Les taux d'élimination les plus élevés dans l'aquifère sont de 80,46 % (C3) et 88,13 % (C3), et les taux d'élimination les plus faibles sont de 69,31 % (B5) et 76,81 % (A5). Le taux d'élimination le plus élevé n'était que de 0,5 % et 0,3 % supérieur à celui de l'aération pendant 10 h. Après cela, la concentration de queue était de 5,16 mg/L et de 3,4 mg/L au stade stable de l'expérience, ce qui indiquait que le nCaO2 combiné à l'O3 augmentait la dégradation de l'OTC par rapport à l'O3 seul.
À 0 h, 3 h, 6 h, 9 h, 12 h et 15 h après l'expérience de la technologie de réparation de puits de circulation assistée par O3, la concentration moyenne d'oxytétracycline dans le bac à sable simulé était de 5,16 mg/L, 5,46 mg/L, 6,13 mg/L, 6,75 mg, 7,33 mg/L et 7,45 mg/L. Parce que dans l'expérience d'aération, l'ozonation oxyde une partie de l'oxytétracycline dissoute dans la phase aqueuse, parce que la surface du sable est rugueuse et la surface spécifique est très grande, une partie de l'oxytétracycline dans la solution est adsorbée. L'oxytétracycline adsorbée dans l'espace interstitiel du sable se désorbe et se transfère progressivement dans le liquide, entraînant un rebond évident de la concentration d'oxytétracycline dans la solution.
La concentration moyenne d'oxytétracycline dans le bac à sable était de 3,4 mg/L, 3,25 mg/L, 3,12 mg/L, 3,05 mg/L, 3 mg/L et 2,96 mg/L après l'expérience de réparation de nCaO2 combiné à un puits circulant amélioré à l'O3. On peut voir que la concentration d'oxytétracycline dans le bac à sable a diminué lentement après la fin de l'expérience. La raison en est qu'après la fin de l'expérience, les particules de nCaO2 restées dans le bac à sable n'ont pas participé à la réaction et ont lentement libéré du H2O2 dans l'eau. Les molécules catalytiques d'O3 produisent plus de radicaux hydroxyles oxydants, oxydent l'oxytétracycline dans l'eau et se propagent à l'ensemble de la boîte de simulation avec l'écoulement des eaux souterraines. Les résultats expérimentaux montrent que le nCaO2 combiné à la technologie de remédiation in situ O3 peut éliminer le rebond des polluants lors de la remédiation in situ, étendre la zone de réparation et prolonger le temps de réparation. Et la valeur du pH de la solution a peu changé avant et après l'expérience, ce qui a eu peu d'effet sur la valeur du pH de la solution.
Grâce à des expériences, les effets de nCaO2, O3, nCaO2 et O3 sur la dégradation de l'oxytétracycline ont été analysés, et un ensemble de dispositifs expérimentaux tridimensionnels a été conçu pour simuler l'aquifère souterrain. Les effets de différents oxydants (nCaO2, O3, nCaO2 et O3) sur la dégradation de l'oxytétracycline dans les puits de circulation des eaux souterraines ont été explorés et les conclusions suivantes ont été obtenues.
L'effet de l'utilisation d'un puits à circulation améliorée par nCaO2 seul pour éliminer l'OTC des eaux souterraines n'est pas évident. Lors de l'utilisation du puits de circulation amélioré O3 seul pour supprimer l'OTC, l'OTC près du puits de circulation sera retiré en premier, et la plage de réparation en forme de cône autour de la ligne centrale du GCW se formera progressivement. La circulation de l'eau peut concerner essentiellement l'ensemble du réservoir, et le meilleur moment pour que le GCW répare l'OTC est de 10 h, ce qui peut dégrader 74,2 % des polluants dans l'aquifère. Par rapport à l'O3 seul, l'efficacité du GCW enrichi en nCaO2-O3 dans la réparation de l'OTC est évidemment améliorée.
Après que l'expérience d'aération du puits de circulation ait été réalisée pendant 10 h, l'expérience de remédiation est entrée dans l'étape des résidus. Une fois l'aération terminée, la concentration d'oxytétracycline dans le bac à sable d'assainissement du puits de circulation assistée par O3 a manifestement rebondi, mais le puits de circulation amélioré par nCaO2 et O3 a pu éviter le rebond de la concentration de polluants, et la concentration d'oxytétracycline a diminué lentement. L'expérience montre que le puits de circulation amélioré par nCaO2-O3 a un meilleur effet sur la dégradation de l'oxytétracycline que le puits de circulation assisté par O3 seul.
Le NCaO2/O3 présente des avantages évidents dans l'assainissement des sites contaminés. D'une part, la technologie peut sélectionner le taux d'aération d'O3 et le dosage de nCaO2 optimaux pour différents sites contaminés, et les scénarios d'application sont très étendus ; d'une part, en tant que technologie de remédiation in situ, la technologie nCaO2/O3 présente les avantages d'un faible coût, d'une résistance à la consommation, d'une grande stabilité opérationnelle et d'une grande efficacité d'élimination des polluants, ce qui est conforme aux conditions nationales de la Chine, en particulier pour de vastes zones de sites contaminés par des terres non sensibles, des sites contaminés par des intrusions de vapeur organique et des événements soudains de pollution environnementale. L'effet d'assainissement est remarquable et les perspectives de marché sont larges. Le système d'assainissement a une certaine continuité, n'interférera pas avec l'écoulement des eaux souterraines, ni ne causera de pollution secondaire au sol. En résumé, la technologie nCaO2/O3 a de larges perspectives d'application dans le traitement des sites contaminés complexes.
Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de l'étude en cours sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.
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Cette étude a été financée par la National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 41877489), Heilongjiang Excellent Youth Fund (Grant Nos. JJ2020YX0502).
École des sciences de la Terre, Northeast Petroleum University, Daqing, 163319, Heilongjiang, Chine
Xinyi Wang et Lei Zhang
La troisième usine pétrolière de Daqing Oilfield Co.Ltd.Daqing, Daqing, 163113, Heilongjiang, Chine
Chunmei Han et Yanyan Zhang
Shandong Academy of Environmental Science Environmental Testing Co., Ltd., Jinan, 250013, Shandong, Chine
Jiaxin Zhuo
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Tous les auteurs ont contribué à la conception et à la conception de l'étude. XW : Méthodologie, Rédaction - Préparation du brouillon original ; LZ : Conceptualisation, révision, édition et administration de projet ; YZ et CH : Rédaction - Préparation du brouillon original, Méthodologie, Analyse formelle ; JZ : Analyse des données.
Correspondance à Lei Zhang.
Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.
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Réimpressions et autorisations
Wang, X., Zhang, L., Han, C. et al. Étude de simulation de la remédiation de la contamination par l'oxytétracycline dans les puits de circulation d'eau souterraine renforcée par du peroxyde de nano-calcium et de l'ozone. Sci Rep 13, 9136 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36310-1
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Reçu : 21 novembre 2022
Accepté : 31 mai 2023
Publié: 05 juin 2023
DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-36310-1
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